碳纳米管负载铜钴用于转化合成气制备低碳混合醇

摘要

低碳混合醇可以与汽油以一定的比例混合作为机动车的燃料，因而转化合成气制备醇燃料可以产生很好的经济效益和社会效益。
　　 本文以连苯三酚功能化碳纳米管，并以功能化碳纳米管为载体负载铜钴制备催化剂用于合成气转化制备低碳混合醇。对催化剂进行了表征分析及性能测试，考察了碳纳米管比表面积、功能化方法及铜钴配比对反应活性及产物选择性的影响。
　　 碳纳米管管径、纯化及比表面积的不同会对催化剂反应活性及产物的选择性造成影响，以比表面积为40-300 m2/g的碳纳米管为载体时，合成气中H2和CO的转化率较高，C2+醇类的选择性可以达到84％。
　　 以连苯三酚功能化碳纳米管，连苯三酚添加量对醇类时空产率有较大影响。适量加入连苯三酚，催化剂CuxCo3-xO4特征衍射峰增强，有利于Cu-Co尖晶石的形成，从而可以提高C2+醇的时空产率和选择性。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．2 高级醇合成机理

1．3 高级醇合成体系热力学分析

1．4 合成低碳混合醇催化剂概述

1．4．1 贵金属基催化剂

1．4．2 改性甲醇合成催化剂

1．4．3 改性F-T合成催化剂

1．5 催化剂合成低碳醇的活性元素

1．6 催化剂及其制备方法

1．6．1 催化剂

1．6．2 催化剂的制备方法

1．7 反应条件的影响

1．7．1 温度对反应的影响

1．7．2 H2／CO对反应的影响

1．7．3 压力对反应的影响

1．7．4 空速对反应的影响

1．7．5 CO2对反应的影响

1．8 碳纳米管(CNTs)

1．9 本课题的研究意义和主要内容

第二章 实验方法及表征手段

2．1 实验所用试剂及仪器

2．1．1 实验所用主要试剂

2．1．2 实验所用主要仪器

2．2 催化剂的制备

2．3 催化剂性能评价

2．4 催化剂表征

2．5 产物分析与数据处理

2．5．1 产物分析

2．5．2 数据处理

第三章 CuCo配比对H2+CO反应性能的影响

3．1 前言

3．2 Cu／Co比对反应的影响

3．3 Cu／Co比对醇类时空产率和选择性的影响

3．4 Cu／Co比对醇和油相产量的影响

3．5 本章小结

第四章 CNTs管径及比表面积对CO+H2反应性能的影响

4．1 前言

4．2 管径对CO+H2反应性能的影响

4．2．1 CNTs管径对H2和CO转化率的影响

4．2．2 CNTs管径对CH4和CO2选择性的影响

4．2．3 CNTs管径对醇类时空产率和选择性的影响

4．3 纯化及比表面积对CO+H2反应性能的影响

4．3．1 CNTs纯化对CO+H2反应性能的影响

4．3．2 CNTs比表面积对CO+H2反应性能的影响

4．4 本章小结

第五章 连苯三酚对催化剂性能的影响

5．1 前言

5．2 连苯三酚对CO+H2反应性能的影响

5．2．1 连苯三酚含量对H2和CO转化率的影响

5．2．2 连苯三酚含量对CH4和CO2选择性的影响

5．2．3 连苯三酚含量对醇类时空产率和选择性的影响

5．2．4 连苯三酚含量对醇和油相产量的影响

5．3 催化剂表征

5．3．1 XRD

5．3．2 XPS

5．3．3 TPR

5．4 本章小结

第六章 结论

参考文献

致谢

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