改性活性氧化铝表面酸度与吸附量的关系研究

摘要

吸附法除氟是目前应用较为广泛的一种方法，对于高吸附量的吸附剂如金属氧化物吸附剂的研究也日益增多，但吸附剂高效吸附的机理研究主要是通过结构表征等方法进行分析。本文从吸附剂表面化学性质出发，研究了吸附剂表面酸碱性质对吸附的影响。
　　 本试验通过浸渍法制备了硫酸铝和硫酸铁改性活性氧化铝粉末吸附剂，酸碱滴定试验测定了未改性吸附剂以及两种改性吸附剂的零质子电荷点pHzpc，定性分析了表面酸碱性质，定量的计算了吸附剂的表面酸度;吸附实验测定了不同pH下的吸附等温线，分析了吸附分配系数随平衡浓度和pH变化，以及表面酸度与吸附平衡模型参数之间的关系，并将三种吸附剂的相关性质进行了对比。
　　 对于未改性活性氧化铝吸附剂的研究表明，未改性吸附剂的pHzpc为8.8，表面具有酸碱两重性，吸附剂表面酸度随着pH的降低而增大。吸附等温数据符合Freundlich模型，表征吸附剂吸附量的模型参数k随着表面酸度的增大而增加，同样条件下，表征吸附剂与吸附质之间吸附强度的参数n减小，说明吸附结合能力增强。吸附分配系数Kd随着平衡浓度和pH的增大而逐渐降低，并趋于稳定，表明氟离子的向吸附剂表面迁移的能力越来越弱。
　　 对于两种改性吸附剂，改性盐溶液浓度分别为0.5％、1.0％、1.5％和2.5％，硫酸铝改性吸附剂的pHzpc分别为6.3、4.9、4.3和4.2;硫酸铁改性吸附剂的pHzpc分别为6.5、5.5、4.5和4.3;吸附剂表面酸性随着金属离子负载量的增加先增强后趋于不变，表面酸度随着pH的降低而增大，吸附等温模型参数与pH和表面酸度的关系趋势与未改性吸附剂相同。同样，对于每种浓度改性的吸附剂其吸附分配系数Kd均随着平衡浓度和pH的增大而逐渐降低，且趋于平衡，低浓度情况下，氟离子向固体表面的迁移能力较强。
　　 三种吸附剂经过比较，两种改性吸附剂的PHzpc均小于未改性吸附剂，这是金属离子在表面吸附的结果;改性吸附剂的表面酸性均大于未改性吸附剂;相同改性浓度下，硫酸铝改性吸附剂表面酸性强于硫酸铁改性吸附剂，经过计算，硫酸铝表面酸度较大，同时，硫酸铝改性吸附剂表面对于氟离子的吸附量大于硫酸铁改性吸附剂。在同一平衡浓度时，不同吸附剂在相同表面酸度下的吸附量差别不大，说明表面酸度对吸附量的影响非常重要。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 金属氧化物吸附剂的表面性质与吸附

1．1．1 几种常见吸附剂的表面性质

1．1．2 水溶液中金属氧化物吸附剂表面酸碱性的形成

1．1．3 表面酸碱性对吸附的影响

1．1．4 吸附剂零质子电荷点pHzpc

1．2 氟的相关性质

1．2．1 氟元素性质

1．2．2 氟在水中的形态

1．3 吸附相关理论

1．3．1 吸附概念

1．3．2 吸附作用分类

1．4 常用吸附等温模型

1．4．1 Langmuir等温模型

1．4．2 Freundlich等温模型

1．5 影响吸附的主要条件

1．5．1 吸附剂的性质

1．5．2 吸附质的性质

1．5．3 溶剂的性质

1．6 本论文选题的意义及研究内容

1．6．1 意义及背景

1．6．2 研究内容

第二章 活性氧化铝表面酸碱性与吸附的关系

2．1 试验药品和仪器

2．1．1 试验药品

2．1．2 试验仪器

2．2 试验方法

2．2．1 吸附剂材料的制备

2．2．2 酸碱滴定试验

2．2．3 吸附试验

2．2．4 吸附量的计算

2．3 结果与讨论

2．3．1 活性氧化铝的pHzpc

2．3．2 活性氧化铝的表面酸碱性

2．3．3 活性氧化铝不同pH下的表面酸度

2．3．4 pH对吸附平衡的影响

2．3．5 表面酸度与吸附平衡的关系

2．4 本章小结

第三章 硫酸铝改性活性氧化铝表面酸碱性与吸附的关系

3．1 试验药品和仪器

3．2 试验方法

3．2．1 吸附剂材料的制备

3．2．2 铝离子负载量的计算

3．2．3 酸碱滴定试验

3．2．4 吸附试验

3．3 结果与讨论

3．3．1 硫酸铝改性吸附剂的pHzpc

3．3．2 铝离子负载量对改性吸附剂pHzpc的影响

3．3．3 不同硫酸铝浓度改性吸附剂的表面酸碱性

3．3．4 硫酸铝改性吸附剂不同pH下的表面酸度

3．3．5 pH对改性吸附剂吸附平衡的影响

3．3．6 表面酸度与吸附平衡的关系

3．4 本章小结

第四章 硫酸铁改性活性氧化铝表面酸碱性与吸附的关系

4．1 试验药品和仪器

4．2 试验方法

4．2．1 吸附剂材料的制备

4．2．2 铁离子负载量的计算

4．2．3 酸碱滴定试验

4．2．4 吸附试验

4．3 结果与讨论

4．3．1 硫酸铁改性吸附剂的pHzpc

4．3．2 铁离子负载量对吸附剂pHzpc的影响

4．3．3 不同硫酸铁浓度改性吸附剂的表面酸碱性

4．3．4 硫酸铁改性吸附剂不同pH下的表面酸度

4．3．5 pH对改性吸附剂吸附平衡的影响

4．3．6 表面酸度与吸附平衡的关系

4．4 本章小结

第五章 结论

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

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