复杂多相反应体系反应器模型化:渣油加氢裂化和萃取水合

摘要

工业上渣油加氢过程主要采用固定床和沸腾床反应器。鉴于文献中关于渣油加氢裂化膨胀床反应器模型化研究鲜见报道，本文针对渣油加氢裂化复杂多组分反应体系，建立了包含传质和反应的多相膨胀床反应器模型，以期为工业条件下反应温度的选择以及异型催化剂的工业应用提供基础依据。基于模拟，重点考察了反应温度以及床层填装不同外形催化剂对反应器床层内流动、传质特性以及中间馏分油(180～350℃)收率的影响。主要结论如下:(1)随着反应温度的升高，床层内液相彼克列数PeL增大。这说明，反应温度越高，反应器床层内的液相流动越接近平推流。(2)由于返混效应和化学速率常数的变化，使得中间馏分油在床层内轴向位置的浓度分布随温度增大而增大。(3)不同反应温度下中间馏分油的出口质量收率分别为:35.62％、50.17％、61.23％和75.02％。(4)床层内填装不同形状催化剂时，床层空隙率满足关系:四叶草＞三叶草＞圆柱＞齿球＞球。(5)不同催化剂床层的液相彼克列数PeL关系为:四叶草＜三叶草＜圆柱＜齿球＜球，说明床层内填装四叶草形催化剂时返混最严重，而填装圆形催化剂时返混最轻微。(6)由于异型催化剂具有良好的扩散性能，各集总有效因子满足如下关系:四叶草＞三叶草＞圆柱＞齿球＞球。(7)床层内中间馏分油浓度分布满足关系:四叶草＞三叶草＞圆柱＞齿球＞球。(8)不同形状催化剂条件下反应器出口中间馏分油质量收率不同，其值分别为:61.23％、67.52％、70.17％、76.79％和81.42％。
　　 叔丁醇是具有广泛用途的石化产品，可由异丁烯催化水合制取。工业上比较先进的叔丁醇生产技术为C4中异丁烯逆流催化水合制取叔丁醇工艺。鉴于文献中关于此液液逆流固定床反应器模型化研究鲜见报道，本文针对这一反应-分离耦合复杂反应体系，建立了包含传质、传热和反应的多相固定床反应器模型。基于反应器模型，对年产叔丁醇50000吨的逆流催化水合固定床反应器进行了工艺设计计算，反应性能分析，包括反应温度、水油比、C4烃流速以及操作模式对异丁烯转化率的影响，以及反应器床层的热效应等。主要结论如下:(1)针对年产叔丁醇50000吨的任务，设计计算结果为:塔径5.3m，塔高14m，油水两相进口体积流率分别为34.92和122.57m3/h，反应温度92℃，反应压力2.1MPa。(2)异丁烯转化率在考虑的反应温度范围内(60～95℃)与反应温度成正比。(3)异丁烯转化率与水油比成反比，但水油比过大，C4的处理能力下降，叔丁醇的提浓能耗增加，较佳的水油比为4～5。(4)异丁烯的转化率随C4烃流速的降低而增加。(5)相对于并流向上操作，逆流更有利于异丁烯的转化。(6)在水相进口温度为92℃，器壁温度为85℃时，反应器床层温差为6.64℃，反应体系与器壁的换热量为1.04kJ/s。

目录

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学位论文数据集

摘要

符号说明

第一章 文献综述

1．1 膨胀床渣油加氢裂化

引言

1．1．1 渣油加氢技术现状及发展趋势

1．1．2 加氢裂化化学反应及反应动力学模型

1．1．3 膨胀床流动特性

1．2 碳四烃中异丁烯催化水合生成叔丁醇

引言

1．2．1 异丁烯催化水合反应工艺技术背景

1．2．2 异丁烯催化水合制叔丁醇反应研究及反应动力学模型

1．2．3 逆流催化水合反应器流动特性以及传质特性

1．3 本课题研究的主要内容及意义

1．3．1 课题研究的主要内容

1．3．2 课题研究的意义

第二章 膨胀床渣油加氢反应器模型化

2．1 反应动力学模型

2．2 反应器模型

2．3 物性计算

2．3．1 密度

2．3．2 特性因素

2．3．3 黏度

2．3．4 API度

2．3．5 平均相对分子质量

2．4 流动及传递参数的计算

2．4．1 气含率和液含率

2．4．2 液相轴向扩散系数

2．4．3 气液传质系数

2．4．4 扩散系数

2．5 模型方程求解

2．6 结果分析及讨论

2．6．1 模拟对象及工况

2．6．2 分析和讨论

2．7 本章小结

第三章 异丁烯逆流催化水合制叔丁醇反应器模型化设计

3．1 反应器模型

3．1．1 模型假设

3．1．2 反应器模型方程

3．1．3 反应动力学方程

3．2 物性计算

3．2．1 黏度、界面张力和密度

3．2．2 扩散系数

3．3 流动及传递参数计算

3．3．1 进出口物料质量流率的确定

3．3．2 液泛速度

3．3．3 液滴平均直径

3．3．4 分散(油)相滞液量

3．3．5 两相传质系数

3．3．6 传质比表面积

3．3．7 小结

3．4 模型方程求解

3．5 结果分析及讨论

3．5．1 水合反应器设计计算结果

3．5．2 反应工艺条件对异丁烯转化率的影响

3．5．3 催化水合反应器床层热效应

3．6 本章小结

第四章 结论与建议

4．1 膨胀床渣油加氢模型化

4．1．1 结论

4．1．2 建议

4．2 异丁烯逆流催化水合制叔丁醇反应器模型化

4．2．1 结论

4．2．2 建议

参考文献

致谢

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