“夹心”磁性粘土光催化材料结构设计、制备及性能研究

摘要

TiO2光催化氧化技术因其能够有效矿化有机污染物，没有二次污染，适用高生物毒性及难降解污染物，在染料废水处理中具有巨大潜力。TiO2虽具有较强的光催化活性，但是在水中极易发生团聚，从而导致光催化效率的降低且同时纳米颗粒难以分离回收。因此需要选择合适的载体，将纳米TiO2固定在其上来解决光催化剂的团聚问题。蒙脱石因其层间阳离子交换特性可作为载体制备不同功能的粘土矿物材料，成为近年来的研究热点。因此本实验提出制备多功能化催化材料的设想，以天然粘土蒙脱石为基质，在水溶液中采用分步自组装方法制备“三明治”夹心型磁性粘土光催化材料。 首先，以FeCl3·6H2O及NaOH为原料合成得到铁聚阳离子溶液，再与钠基蒙脱石层间发生离子交换作用得到铁柱撑蒙脱石，氮气气氛下热处理后得到层间磁性修饰的粘土材料。由热分析、X射线衍射、磁强计等表征手段分析表明N2气氛下煅烧样品，纳米铁氧化物可以有效停留在蒙脱石层间，主要由Fe3O4及α-Fe2O3两类铁氧化物晶相存在，其中Fe3O4为磁性相。 其次，以制备得到的磁性粘土材料为载体，采用溶胶凝胶法通过CTAB调控作用实现TiO2在蒙脱石表面的固定化，并确定最佳铁钛比。经过CTAB-DEA-TiO2自组装作用制备得到的磁性粘土光催化材料，氧化钛颗粒高度分散负载于片层表面，解决了纳米钛易团聚的问题。同时，粘土材料的比表面积显著增大，增强了材料吸附及催化性能。 磁性粘土光催化复合材料用于降解甲基橙废水，以期考察复合材料的吸附和光催化性能。结果表明，合成样品具有良好的吸附性能及催化性能，对甲基橙溶液有明显降解效果。采用微波无机灯光催化反应器催化2h最高脱色率能达到近100％，反应完成后利用外加磁场即能快速分离，回收利用。 本研究通过粘土纳米层间磁性氧化铁的转化以及纳米氧化钛在粘土层表面的高分散固定化制备了“三明治”夹心型磁性粘土光催化材料，实现了粘土材料的高效分离，吸附，催化等作用于一体。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 蒙脱石结构和特性

1．2．1 蒙脱石的微观结构

1．2．2 蒙脱石的特性

1．3 柱撑蒙脱石的研究进展

1．3．1 有机阳离子柱撑

1．3．2 无机羟基金属离子柱撑

1．3．3 无机-有机混合柱撑

1．4 铁柱撑蒙脱石的研究进展

1．4．1 单元素铁基柱撑蒙脱石

1．4．2 含铁基复合柱撑蒙脱石

1．4．3 磁性粘土改性蒙脱石

1．5 氧化钛的研究现状

1．5．1 氧化钛的性质与制备

1．5．2 过渡金属离子掺杂改性氧化钛

1．5．3 纳米氧化钛的表面固定化

1．6 钛改性蒙脱石的研究进展

1．7 研究背景和内容

1．7．1 立题背景

1．7．2 研究内容及实验方案

第二章 磁性粘土光催化材料的制备

2．1 引言

2．2 实验

2．2．1 试剂与器材

2．2．2 表征分析仪器

2．2．3 技术路线图

2．3 磁性粘土材料的制备

2．4 表面固定化氧化钛

2．5 磁性粘土材料合成条件的优化

2．5．1 不同OH／Fe值制备铁聚阳离子对磁性粘土材料的影响

2．5．2 不同温度条件下制备铁聚阳离子对磁性粘土材料的影响

2．5．3 MT的pH值调节对磁性粘土材料的影响

2．5．4 MT中Fe的投加量对磁性粘土材料的影响

2．5．5 不同气氛煅烧对磁性粘土材料的影响

2．6 磁性粘土光催化材料合成条件的优化

2．6．1 合成路线的选择

2．6．2 钛的投加量对磁性粘土光催化材料的影响

2．7 小结

第三章 磁性粘土光催化材料的结构表征

3．1 引言

3．2 磁性粘土材料的结构与性能表征

3．2．1 红外光谱分析

3．2．2 X射线粉末衍射(XRD)分析

3．3 磁性粘土光催化材料的结构与性能表征

3．3．1 红外光谱分析

3．3．2 X射线粉末衍射(XRD)分析

3．3．3 扫描电镜(SEM)分析

3．3．4 透射电镜(TEM)分析

3．3．5 比表面积BET和介孔结构BJH分析

3．3．6 磁性能分析

3．4 小结

第四章 磁性粘土光催化材料对甲基橙的吸附及光催化试验

4．1 引言

4．2 实验

4．2．1 实验试剂和实验装置

4．2．2 实验方法

4．2．3 分析仪器

4．2．4 甲基橙标准曲线的绘制

4．3 结果与讨论

4．3．1 磁性粘土光催化材料与磁性粘土材料的吸附性能对比

4．3．2 磁性粘土光催化材料热处理前后的光催化性能对比

4．3．3 磁性粘土光催化材料与商业二氧化钛P25的光催化效果比较

4．3．4 中间产物的确定

4．4 小结

第五章 结论与建议

5．1 结论

5．2 建议

参考文献

附录

致谢

研究成果及发表的学术论文

作者和导师简介