定-转子反应器中制备Ce0.5Zr0.5O2催化剂载体

摘要

CO是一种常见的大气污染物，严重损害着人类健康。目前广泛应用负载型金催化剂作为消除CO的有效化学方法，而催化剂的催化活性与载体的结构与性能息息相关。铈锆氧化物是一种广受关注的催化剂载体，具有良好的储放氧性能。而将铈锆氧化物纳米化可以有效提高贵金属的分散性和活性;超重力技术因其独特的强化机制能提高传质效率和微观混合效率，从而被广泛应用于大比表面积且分散均匀的纳米颗粒的制备。
　　本研究在定-转子反应器中利用超重力技术结合气液两相法和双反相微乳液法合成了Ce0.5Zr0.5O2纳米载体。考察了在超重力条件下，初始物料浓度、体系温度、转子转速等工艺参数对产物性能的影响，确定了制备纳米载体的适宜工艺条件。利用XRD、XPS、高分辨透射电镜、BET、N2-吸附脱附等表征方法对该载体进行了分析。结果表明:两种方法制备的载体均为四方型晶相的Ce0.5Zr0.5O2。采用气液两相法制备Ce0.5Zr0.5O2纳米载体的适宜条件为体系温度50℃、初始溶液浓度0.05mol·L-1、RSR转速800 r·min-1和反应终点pH值为9，载体的比表面积为104.7 m2·g-1，平均粒径为7.4 nm，粒径尺寸分布为4～10nm。采用双反相微乳液法制备Ce0.5Zr0.5O2纳米载体的适宜条件为反应温度30℃、初始溶液浓度0.5 mol·L-1、RSR转速600 r·min-1和液体体积流量为15 L·h-1，载体的比表面积为122.5 m2·g-1，平均粒径为5.4 nm，粒径分布为4～7nm。
　　与传统搅拌反应器相比，在定转子反应器中制备的载体结晶度和比表面积较高，材料性能较好。利用阴离子浸渍法对载体进行Au的负载，考察了Au/Ce0.5Zr0.5O2对CO催化氧化反应的活性。结果表明，利用气液两相法和双反相微乳液法制备的Au/Ce0.5Zr0.5O2催化剂分别在120℃和110℃下可使CO转化率达到95％。

目录

声明

摘要

符号和略写词说明

第一章 绪论

1．1 CO的危害与消除

1．2 贵金属催化剂

1．2．1 铈锆氧化物

1．2．2 纳米结构材料

1．2．3 铈锆氧化物的制备方法

1．3 超重力技术

1．3．1 超重力设备

1．3．2 超重力技术在纳米颗粒合成中的应用

1．4 贵金属催化剂的负载方法

1．4．1 传统浸渍法

1．4．2 离子交换法

1．4．3 共沉淀法

1．4．4 沉积-沉淀法

1．4．5 阴离子浸溃法

1．5 本论文研究的目的、意义与内容

1．5．1 研究目的

1．5．2 研究意义

1．5．3 研究内容

第二章 实验部分

2．1 实验试剂

2．2 实验设备与仪器

2．3 实验流程

2．3．1 气液两相法

2．3．2 双反相微乳液法

2．4 贵金属的负载

2．5 性能表征方法

第三章 RSR中气液两相法制备Ce0．5Zr0．5O2载体

3．1 催化剂载体的焙烧温度

3．2 初始溶液浓度对铈锫氧化物载体的影响

3．3 反应终点pH值对铈锆氧化物载体的影响

3．4 RSR转速对铈锆氧化物载体的影响

3．5 反应温度对铈锆氧化物载体的影响

3．6 RSR和STR中制备的Ce0．5Zr0．5O2载体的对比

3．6．1 XRD分析

3．6．2 BET以及N2吸附脱附分析

3．7 负载型催化剂的测试

3．7．1 XRD分析

3．7．2 HRTEM分析

3．7．3 CO氧化反应评价

3．7．4．XPS分析

3．8 本章小结

第四章 RSR中双反相微乳液法制备Ce0．5Zr0．5O2载体

4．1 催化剂载体的焙烧温度

4．2 反应温度对铈锆氧化物载体的影响

4．3 RSR转速对铈锆氧化物载体的影响

4．4 初始溶液浓度对铈锆氧化物载体的影响

4．5 体积流量对铈锆氧化物载体的影响

4．6 RSR和STR中制备的Ce05Zr0．5O2载体的对比

4．6．1 XRD分析

4．6．2 BET以及N2吸附脱附分析

4．7 负载型催化剂的测试

4．7．1 XRD分析

4．7．2 HRTEM分析

4．7．3 CO氧化反应评价

4．7．4 XPS分析

4．8 本章小结

第五章 结论与建议

5．1 结论

5．2 建议

参考文献

致谢

作者和导师简介