基于ZnGa2O4掺杂的纳米荧光粉制备及其光学性能研究

摘要

随着人们对白光照明光源需求量的日益增加，与此同时对世界能源和环境提出了严峻的考验。白光LED因其具有优于传统的照明光源优异的特性，拥有非常强大的竞争力和广阔的应用市场。目前为止，白光LED最主导的实现方法是由近紫外光或是紫外光LED芯片与能被其激发的蓝色、绿色、红色三基色荧光粉混合而成。因此，荧光粉的性能对白光LED的光学特性起着决定性作用。ZnGa2O4作为一种新型材料，具有尖晶石型结构，在发光方面表现出优异的荧光特性。ZnGa2O4本身具有自激发蓝色发光属性，加之特殊的晶体结构，因此可以作为良好的发光材料基质。本文选择ZnGa2O4作为荧光粉发光材料基质，分别选用微波柠檬酸三钠辅助法和微波离子交换法合成ZnGa2O4纳米荧光粉并掺杂稀土离子Eu3+离子，首次将碳量子点(CDs)与ZnGa2O4进行复合，制备了CDs/ZnGa2O4复合荧光粉，并对其光学性能和催化性能进行了研究，实验所得荧光粉样品均具有非常高的发光效率和较宽的处于近紫外区的激发光谱。利用XRD和SEM对荧光粉样品的晶体结构和表观形貌进行了表征，并对晶体结构和荧光特性的关系做了进一步的分析和研究。本文研究工作的主要内容如下:
　　1)采用微波柠檬酸三钠辅助法分别合成了一系列CDs单掺杂，Eu3+单掺杂和Eu3+/CDs共掺杂ZnGa2O4荧光粉。在Eu3+单掺杂ZnGa2O4荧光粉样品中，得到Eu3+的最优掺杂量为8 mol％，最优的煅烧温度为600℃，实验所得红色荧光粉在光色和色坐标均与商用红色荧光粉接近，并且相较于商用红色的荧光粉，价格更便宜，性质更稳定;CDs的掺杂能够明显增强ZnGa2O4荧光粉蓝光发射，且最优用量为6.5 mol％，随着CDs用量的增加，发射峰的位置逐渐红移;CDs/Eu3+共掺杂ZnGa2O4荧光粉的激发光谱的范围是250-450 nm的近紫外区和紫外区的宽带激发，并通过改变Eu3+和CDs的加入量实现了发光颜色从蓝光到白光区，再到红光的变化。通过对荧光粉晶体结构和荧光特性的分析，论述了CDs敏化Eu3+离子发射的机理。因此，这种荧光粉可以作为潜在的能有效被近紫外光和蓝光激发的白光LED用单一基质荧光粉。
　　2)采用微波离子交换法制备了CDs掺杂的ZnGa2O4荧光粉，研究了其光学和光催化性能。与上述方法制备的荧光粉不同，用离子交换法得到的CDs/ZnGa2O4荧光粉的发射峰的位置位于540 nm处的绿光区，且其在λex=467nm，λem=540 nm处具有长持续发光性能，持续发光时间长达30min以上。此外，通过对CDs/ZnGa2O4荧光粉催化降解甲基橙(MO)的研究可知，CDs的加入能够提高ZnGa2O4的催化活性，实验表明CDs掺杂量为6.5 mol％时，得到的ZnGa2O4荧光粉的催化活性最高。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 白光LED

1．2．1 白光LED的发展史及工作原理

1．2．2 白光LED的制备方案

1．2．3 白光LED的优缺点

1．3 荧光粉概述

1．3．1 荧光粉的定义

1．3．2 荧光粉的分类

1．3．3 荧光粉的应用

1．4 荧光粉的制备方法

1．4．1 高温固相法

1．4．2 微波辅助合成法

1．4．3 溶胶-凝胶法

1．4．4 水热和溶剂热法

1．4．5 化学沉淀法

1．5 ZnGa2O4纳米荧光粉的研究进展

1．6 本论文研究的意义、内容及创新点

1．6．1 研究的意义

1．6．2 研究的内容及创新点

第二章 实验部分

2．1 实验药品和仪器

2．1．1 实验药品

2．1．2 实验仪器

2．2 微波柠檬酸三钠辅助法制备纳米荧光粉

2．2．1 ZnGa2O4纳米荧光粉的制备

2．2．2 CDs的制备

2．2．3 CDs单掺杂ZnGa2O4蓝色纳米荧光粉的制备

2．2．4 Eu3+单掺杂ZnGa2O4红色纳米荧光粉的制备

2．2．5 Eu3-和CDs共掺杂ZnGa2O4纳米荧光粉的制备

2．3 微波离子交换法制备纳米荧光粉

2．3．1 微波离子交换法制备CDs／ZnGa2O4纳米荧光粉

2．3．2 微波离子交换法制备Eu3+和CDs共掺杂ZnGa2O4纳米荧光粉

2．4 纳米荧光粉材料的性能表征手段

2．4．1 X-射线衍射

2．4．2 扫描电子显微镜(SEM)

2．4．3 荧光光谱仪

2．4．4 时间分辨的荧光光谱仪

2．4．5 CIE色坐标

2．4．6 能谱仪

2．4．7 紫外可见浸反射吸收光谱仪

2．4．8 X射线光电子能谱仪

第三章 微波柠檬酸三钠辅助法制备CDs单掺杂或与Eu3+共掺杂ZnGa2O4荧光粉及其发光性能的研究

3．1 引言

3．2 实验及表征

3．2．1 纳米荧光粉的制备

3．2．2 纳米荧光粉的表征

3．2．3 纳米荧光粉的发光性能研究

3．3 结果与讨论

3．3．1 CDs单掺杂ZnGa2O4荧光粉荧光性能研究

3．3．2 Eu3+单掺杂ZnGa2O4荧光粉的荧光性能研究

3．3．3 CDs和Eu3+单掺杂ZnGa2O4荧光粉的荧光性能研究

3．3．4 纳米荧光粉的XRD分析

3．3．5 纳米荧光粉的SEM分析

3．3．6 ZnGa2O4∶4％CDs，8％Eu3+纳米荧光粉的XPS及红外分析

3．3．7 ZnGa2O4∶4％CDs，8％Eu3+纳米荧光粉的紫外吸收及EDS分析

3．4 本章小结

第四章 微波水热离子交换法合成CDs／ZnGa2O4荧光粉及其性能的研究

4．1 引言

4．2 实验及表征

4．2．1 复合纳米荧光粉的制备

4．2．2 纳米荧光粉的表征

4．2．3 CDs和CDs／ZnGa2O4复合荧光粉的催化性能评价

4．3 结果与讨论

4．3．1 CDs单掺杂ZnGa2O4绿色荧光粉光致发光性能的研究

4．3．2 CDs单掺杂ZnGa2O4绿色荧光粉持续发光性能的研究

4．3．3 Eu3+单掺杂和与CDs共掺杂ZnGa2O4荧光粉的发光性能的研究

4．3．4 不同量的CDs单掺杂ZnGa2O4荧光粉催化性能的研究

4．3．5 CDs单掺杂和与Eu3+共掺杂ZnGa2O4荧光粉的XRD分析

4．3．6 CDs单掺杂和与Eu3+共掺杂ZnGa2O4荧光粉的SEM分析

4．3．7 ZnGa2O4及CDs／ZnGa2O4荧光粉和CDs的紫外可见吸收光谱分析

4．4 本章小结

第五章 结论

参考文献

致谢

研究成果及发表的学术论文

作者和导师简介