基于碳量子点的三磷酸腺苷及铜离子电致化学发光传感器构建及性能研究

摘要

电致化学发光传感器是基于电致化学发光技术的一类传感器，电致化学发光技术具有灵敏度高、分析速度快、信号背景低、可控性强等优势，近年来被广泛应用。电致化学发光技术最主要的发展方向是发光材料的开发，碳量子点作为新兴碳纳米材料具有独特的光学和电学性质，其易合成、高效、无毒及生物相容性好等优势为其应用于构建环境友好型电致化学发光传感器打下良好基础。
　　本论文旨在构建基于碳量子点的电致化学发光传感器。通常，基于碳量子点的电致化学发光传感器的设计思路因检测物不同而不同，常见的检测物有蛋白质、核酸、生物小分子及金属离子等，这些检测物与人类的健康及生存环境息息相关。生物小分子中三磷酸腺苷（ATP）作为主要能源物质在细胞代谢过程中起着重要作用，其浓度及消耗速率可以作为缺氧，低血糖，帕金森病和某些恶性肿瘤等多种疾病的指标。同样，水体中的金属离子Cu2+通常来自冶金、化工、电镀等行业，且由于其流动性大、应用广、降解难等特点，可通过各种形式在体内富集，如果体内Cu2+循环长期处于过高浓度，会导致新陈代谢紊乱、高血压、冠心病等疾病。因此构建基于碳量子点的电致化学发光传感器用于ATP及Cu2+的检测对人类健康和生态系统稳定具有非常重要的意义。具体工作如下:
　　1、利用热解二乙烯三胺五乙酸的方法合成了氮掺杂的碳量子点(NCQDs)，对其进行形貌、光学及电学性能表征。以K2S2O8作为阴极共反应试剂，通过对NCQDs在电极表面单位面积负载量、共反应试剂浓度、测试底液PBS浓度、扫描速率进行优化后，测得其具有优异的电致化学发光性能，可用于电致化学发光传感分析。选用ATP作为检测模型物，利用NCQDs作为电致化学发光材料，ATP-aptamer作为特异性识别ATP的材料，在探索最佳修饰条件后制备出修饰电极GCE/NCQDs/ATP-aptamer，用于ATP的检测，最低检测限达可到0.43pmol/L（信噪比为3），低于已报道的电致化学发光方法对ATP检测的检测限。同时，该传感器具有较好的稳定性与抗干扰性，并可应用于实际血清样品检测，实际样品分析发现该传感器具有较好准确性与可行性。
　　2、以上述热解法制备的NCQDs为电致化学发光材料，利用壳聚糖具有粘结性和吸附性，通过优化最佳制备条件，将二者的混合物用于制备修饰电极GCE/NCQDs/Chit。利用电致化学发光-能量共振转移原理，NCQDs的电致化学发光可被Cu2+特异性淬灭，实现对水体中Cu2+的检测，表现出较宽的线性范围(1.1～310.4nmol/L)，低的检测限(0.25pmol/L)，同时电致化学发光传感器还具有较好的选择性与稳定性，可用于实际样品中Cu2+的检测。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 电致化学发光传感器概述

1．1．1 电致化学发光原理及特点

1．1．2 电致化学发光材料

1．2 电致化学发光传感器的发展方向

1．2．1 传统发光材料的改善与新材料的开发

1．2．2 共反应物的开发

1．2．3 基于电致化学发光检测新方法的构建

1．3 碳量子点概述

1．3．1 碳量子点概述

1．3．2 碳量子点的合成方法

1．3．3 碳量子点的电致化学发光性质

1．3．4 碳量子点在电致化学发光传感器中的应用

1．4 论文的选题意义和主要研究内容

1．4．1 选题的意义

1．4．2 论文的主要研究内容

第二章 实验部分

2．1 实验试剂

2．2 实验仪器

2．3 分析测试方法

2．3．1 高分辨透射电镜(HRTEM)分析表征

2．3．2 X射线衍射(XRD)分析表征

2．3．6 电感耦合等离子体原子发射(ICP-OES)分析测试

2．3．7 电化学和电致化学发光(ECL)分析测试

第三章 基于NCQDs的三磷酸腺苷电致化学发光传感器的构建及性能研究

3．1 引言

3．2 NCQDs及修饰电极的制备

3．2．1 NCQDs的制备

3．2．2 NCQDs／ATP-aptamer修饰电极的制备

3．3 结果与讨论

3．3．1 NCQDs的表征及电致化学发光性能研究

3．3．2 NCQDs／ATP aptamer修饰电极的制备表征及条件优化

3．3．4 NCQDs／ATP-aptamer修饰电极对ATP检测性能的研究

3．4 本章小结

第四章 基于NCQDs的铜离子电致化学发光传感器的构建及性能研究

4．1 引言

4．2 NCQDs及修饰电极的制备

4．2．1 NCQDs的制备

4．2．2 修饰电极的制备

4．3 实验结果与讨论

4．3．1 NCQDs／Chit对Cu2+的光谱响应表征

4．3．2 NCQDs／Chit对Cu2+的电致化学发光响应表征

4．3．3 NCQDs／Chit对Cu2+的电化学与电致化学发光行为

4．3．4 NCQDs／Chit修饰电极制备条件的优化

4．3．5 NCQDs／Chit修饰电极对Cu2+检测性能研究

4．4 本章小结

第五章 结论与创新点

5．1 结论

5．2 创新点

5．3 展望

参考文献

致谢

研究成果

作者及导师简介