天然气高效、低排放催化燃烧催化剂的研究

摘要

与煤和石油相比，天然气作为一种清洁能源，但其燃烧仍有可观的CO、UHC(未完全燃烧碳氢化合物)和NO<,2>排放。与传统燃烧方式相比，催化燃烧具有较高的燃烧效率与较低的燃烧温度，是控制和消除NO<,x>的有效方法。目前催化燃烧技术中的最大困难是选择合适的催化剂。因此，本论文首先通过对天然气催化燃烧常用的贵金属催化剂、钙钛矿催化剂及六铝酸盐催化剂的研究，力求找到一种比表面积大、热稳定性好及催化活性高的最适合天然气催化燃烧的催化剂。本文利用传统制备方法制备了负载型贵金属催化剂、钙钛矿型催化剂和六铝酸盐催化剂，对其进行了表征并测定了不同类型催化剂上甲烷燃烧的活性。负载型贵金属催化剂催化活性高，在550℃即可将甲烷完全转化，较适合甲烷燃烧的低温阶段，而六铝酸盐型催化剂在700℃将甲烷完全转化，较适合甲烷高温催化燃烧。此外，利用超声膜扩散法制备了用La、Sm、Nd等部分取代元素Ba的六铝酸盐，并将贵金属钯引入其晶格中，发现此方法制备的六铝酸盐粒度较小，且表现出较好的甲烷催化起燃活性。 本文自行设计和建设了催化燃烧平台，在此实验平台上考察贵金属含量、催化剂床层数目、空燃比、功率等燃烧边界条件对在蜂窝陶瓷载体催化剂上天然气催化燃烧性能的影响，检测了各工况条件下CO、UHC和NOx的排放。研究表明，在此催化燃烧实验平台上，非绝热催化燃烧温度范围在600-950℃，当空燃比12-19，钯金属含量0.5-1wt％时表现出较好的催化燃烧性能，CO、UHC和NOx排放均小于10ppm；陶瓷蜂窝催化剂床层的增加有助于催化燃烧炉内温度的均匀分布，对燃烧温度峰值和NOx的排放影响不大，但明显有助减少尾气中的CO、UHC排放。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

1.1研究背景

1.2催化燃烧方法的介绍

1.2.1催化燃烧的原理及特点

1.2.2催化燃烧的分类

1.2.3天然气催化燃烧的研究进展

1.3天然气燃烧过程中污染物的生成

1.3.1 NOx的生成

1.3.2 CO的生成

1.4甲烷催化燃烧催化剂体系

1.4.1负载型贵金属催化剂

1.4.2钙钛矿型催化剂

1.4.3六铝酸盐型催化剂

1.5本文主要研究内容

第2章催化剂的制备及表征

2.1实验化学试剂及仪器装置

2.1.1化学试剂

2.1.2仪器装置

2.2催化剂的制备

2.2.1贵金属催化剂的制备

2.2.2钙钛矿型催化剂的制备

2.2.3六铝酸盐型催化剂的制备

2.2.4膜渗透法制备新型六铝酸盐催化剂

2.3催化剂的表征

2.3.1物相分析(XRD)

2.3.2透射电镜(TEM)

2.3.3物相分析的结果与分析

2.3.4膜渗透法制备新型六铝酸盐催化剂

2.4催化剂的活性评价实验系统

2.5催化剂活性评价的结果与分析

2.6本章小结

第3章天然气预混催化燃烧实验平台

3.1催化燃烧实验平台

3.2实验所用设备仪器

3.2.1供气系统

3.2.2测温及尾气检测系统

3.2.3催化燃烧器

3.3实验误差分析

3.3.1温度的测量误差

3.3.2流量的测量误差

3.3.3尾气排放的测量误差

3.4实验所用气体

第4章钯基催化剂上天然气预混催化燃烧的实验研究

4.1实验流程

4.2点火条件的研究

4.3双层堇青石陶瓷蜂窝催化剂上的实验研究

4.3.1空燃比对催化燃烧尾气排放的影响

4.3.2功率对催化燃烧尾气排放的影响

4.3.3恒定功率下不同空燃比对燃烧器温度及尾气排放的影响

4.3.4结论

4.4多层堇青石陶瓷蜂窝催化剂上的实验研究

4.4.1多层催化剂的催化燃烧效果

4.4.2催化剂Pd含量对催化燃烧效果的影响

4.4.3功率与催化燃烧特性的影响

4.4.4催化燃烧过程中的催化剂床层的温度分布

4.4.5结论

4.5本章小结

结论与展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文

致谢