环糊精复合物/琼脂糖多组分凝胶体系介观相分离行为及动力学研究

摘要

介观相分离具有高维度、多层次、多时间维度等特点，并且形成的有序聚集体结构和功能具有多样性，因此得到广泛关注。然而，现在仍有很多亟待探讨的问题，如介观相分离机制、精准调节及拓展应用等。本论文主要围绕环糊精复合物/琼脂糖多组分凝胶体系介观层状-纤维相分离行为展开，探究其机理和动力学规律，同时结合热力学模型与实验来探究介观层状-纤维相分离规律。该研究完善介观相分离基础理论并拓展其应用范围。本论文研究内容主要分为以下三个部分：　　(1)本论文探讨了介观相分离形成的有序聚集体结构与特点，并研究层状聚集体的组装机理。构建了该体系的相图，并通过控温显微技术发现层状聚集体的“记忆效应”特点和动态组装特征。这一工作不仅发现这种新颖的介观层状-纤维相分离行为，而且清晰知道层状聚集体的自组装特征。　　(2)该工作研究了该体系凝胶弹性模量对聚集体影响，并探究环糊精复合物/浓度梯度双网络(DN)凝胶中聚集体形貌和分布，同时预先在凝胶中阵列打孔实现层状相的精准空间调控。这部分工作不仅探究介观层状-纤维相分离的影响因素，并且为介观相分离的精准调控开辟了新途径。　　(3)本研究通过控温显微技术来观测介观层状-纤维相分离动态形貌演变，并探究层状分散相和纤维连续相动力学规律。该研究发现介观层状-纤维相分离有三个动态阶段：纤维网络形成；纤维孔隙中管状核形成；管状核在孔隙外扩张生长。本文研究了层状区域生长动力学规律和其周围纤维的应力场，并建立热力学模型来探究介观层状-纤维相分离规律，同时结合实验来验证其准确性。该工作不仅丰富介观相分离体系，而且为深入理解生物体的正常调节以及疾病的发生机制提供帮助。　　综上，该研究成果不仅丰富介观相分离体系，同时对于介观相分离机制研究有重要意义。在实际应用方面，该研究对于新材料结构设计和功能调控，及其对生物体内调节规律的理解和揭示有一定参考价值。

目录

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第一章 绪论

1.1 环糊精复合物自组装

1.1.1 传统两亲分子自组装

1.1.2 非两亲分子自组装

1.2.3 基于环糊精复合物组装体的调控

1.2 凝胶特性

1.2.1 凝胶的分类

1.2.2 凝胶的成胶方式

1.3 相分离行为

1.3.1 微观相分离

1.3.2 介观相分离

1.4 相分离调控与动力学

1.4.1 相分离调控

1.4.2 相分离动力学

1.5 选题依据及研究内容

第二章 实验部分

2.1 实验试剂和仪器

2.2 实验方法

2.2.1 合成5-DTAF荧光分子标记的琼脂糖

2.2.2 合成FITC荧光分子标记的DM葡聚糖凝胶微球

2.2.3 SDS@2β-CD/琼脂糖多组分凝胶制备

2.2.4 含DM凝胶微球的PAAM聚丙烯酰胺凝胶的制备

2.2.5 具有浓度梯度式排布的PAAM/AG双网络凝胶制备

2.2.6 阵列孔洞3Dbox琼脂凝胶模板制备

2.2.7 凝胶的溶胀实验

2.2.8 凝胶的浸泡实验

2.3 实验表征

2.3.1 傅里叶红外光谱仪(FT-IR)

2.3.2 偏光显微镜(POM)

2.3.3 激光共聚焦显微镜（CLSM）

2.3.4 扫描电子显微镜（FE-SEM）

2.3.5 万能力学试验机（UTM）

2.3.6 旋转流变仪（Rheology）

2.3.7 小角度X射线散射测量(SAXS)

第三章 SDS@2β-CD复合物/琼脂糖多组分凝胶体系的介观相分离行为研究

3.1 前言

3.2 结果与讨论

3.2.1 D-AG琼脂糖表征和SDS@2β-CD复合物组装体特点

3.2.2 SDS@2β-CD复合物/琼脂糖多组分凝胶体系介观相分离聚集体的结构与特点

3.2.3 凝胶弹性模量对多组分体系介观相分离行为影响研究

3.2.4 层状相在琼脂糖凝胶中的精准空间调控

3.3 本章小结

第四章 SDS@2β-CD复合物/琼脂糖多组分凝胶体系介观相分离动力学研究

4.1 前言

4.2 结果与讨论

4.2.1 介观相分离层状相和纤维相动力学研究

4.2.2 层状区域生长动力学及其纤维应力场研究

4.2.3 介观层状-凝胶相分离行为普适性研究

4.3 本章小结

总结与展望

参考文献

硕士期间学术成果

致谢