城市和边远地区大气汞的浓度、形态及影响因素——以中国城市和北冰洋大气为例

摘要

大气汞的来源、时空分布特征以及变化影响因素等是近年来大气化学和气溶胶研究的重点之一。为深入理解大气汞的背景浓度，时空分布特征，大气转化机制，源汇特征以及长距离输送，本文以中国城市包括地处海陆交界的大型城市和中型城市以及北极地区作为监测对象，开展对比研究。主要结论如下：
　　 (1)合肥市采样期间（2009年1月至6月）大气气态总汞TGM平均浓度是2.53±1.36ng/m3，浓度范围是0.40-12.34ng/m3。大气总汞的日变化特征是最大值出现在上午07:00-09:00，最小值出现在下午14:00-16:00（本地时间）。采样期间(2009年1月至6月)合肥大气颗粒态总汞TPM的平均浓度是310pg/m3，浓度范围是160-580pg/m3。大气可吸入颗粒态汞Hg-PM10和Hg-PM2.5的平均浓度分别为350pg/m3和280pg/m3。Hg-PM2.5的平均浓度是大气Hg-PM10平均浓度的80％，显示大气颗粒态汞呈现出倾向于附着细颗粒的现象。颗粒总汞浓度与污染物标志性元素和离子(Se、Pb、K+)的相关关系显示大气颗粒态汞与燃煤有最密切的相关关系，其次是生物质燃烧，最后是汽车尾气。
　　 (2)珠江三角洲中心的万顷沙镇采样期间(2008年11月23日-12月22日)的大气气态总汞TGM平均浓度是2.94±2.02ng/m3，浓度范围是0.50-18.67ng/m3.大气总汞的日变化特征是最大值出现在7:00-8:00，最小值出现在14:00-16:00（本地时间）。下午大气汞最小值。下午的气态总汞最小值的出现与大气垂直混合和臭氧氧化有关。臭氧与TGM呈现明显的负相关关系。早上6:00-7:00的TGM的突然增加可能是因为温度升高造成的地表汞释放引起的。类似的TGM和CO及SO2的变化显示了潜在的人为来源，更深入的风向玫瑰图显示，西风可能从中国西南或者当地人为排放源带来高浓度的TGM。
　　 (3)厦门市采样期间(2011年3月23日-6月7日)大气气态总汞TGM的平均浓度是3.34±1.94ng/m3，浓度范围是0.29-14.99ng/m3。大气总汞的曰变化特征是最大值出现在上午06:00-07:00，最小值出现在下午17:00（本地时间）。夜间(18:00-06:00)TGM平均浓度为3.39ng/m3，昼间(06:00-18:00)TGM平均浓度为3.17ng/m3，夜间浓度要高于昼间7%。采样期间高TGM浓度时段分析显示，本地源的浓度和频率占绝大部分。采样期间(2011年3月21日-4月22日)GEM、RGM和Hgp的平均浓度分别为3.05±1.08ng/m3、20.63±8.14pg/m3和36.58±14.78pg/m3。GEM占大气总汞的97.98%，RGM占大气总汞的0.845%，Hgp占大气总汞的1.175%。三种组分相互之间的相关系数分别是：R2(GEM-Hgp)=0.3311,R2(GEM-RGM)=0.5026,R2(RGM-Hgp)=0.5513.
　　 (4)第四次北极考察走航期间（2010年7月1日-9月20）大气TGM平均浓度为1.99±0.89ng/m3。浓度范围是0.42-8.97ng/m3。不同海域去回程的大气气态总汞的浓度分别为：日本海去程和回程TGM浓度分别为0.89±0.16ng/m3和3.41±1.78ng/m3;鄂霍次克海去回程的平均浓度分别为0.76±0.15ng/m3和2.68±0.78ng/m3;白令海的去回程平均浓度分别为1.21±0.36ng/m3和2.62±0.38ng/m3；北极圈内开阔水域(N°66-N°75)的TGM平均浓度为1.85±0.53ng/m3;浮冰区(N°75-N°85)的平均浓度为2.12±0.54ng/m3;永久冰区(N°85-N°90)的平均浓度为2.03±0.52ng/m3。日本海和鄂霍次克海去程TGM浓度水平分别为0.89±0.16ng/m3和0.76±0.15n0g/m3，显示在这两个海域很可能是全球大气总汞的一个“汇”。北极圈内浮冰区TGM浓度值高于永久冰区和开阔水域，显示海冰融化可能是大气汞浓度高值的一个重要来源。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1.1汞

1.1.1 人类对汞的认识历史

1.1.2 汞的理化特性及其特殊毒性

1.1.3 地球上的汞在土壤、水体、大气中的存在

1.1.4 大气汞的形态和来源

1.2 中国大气汞研究进展

1.2.1 中国大气汞的污染

1.2.2 中国大气汞的研究

1.3 北极地区大气汞的研究进展

1.3.1 北极汞污染

1.3.2 北极大气汞研究进展

1.4 研究目标

参考文献

第2章 研究区域和研究方法

2.1 研究区域

2.1.1 合肥区域

2.1.2 珠江三角洲地区

2.1.3 厦门地域

2.1.4 第四次北极航线区域

2.2 研究方法

2.2.1 大气汞测定方法

2.2.2 气溶胶样品的元素分析和离子分析

2.2.3 常规大气污染物CO、O3等和气象数据

第3章 合肥气态总汞和颗粒汞的研究

3.1 合肥地区大气汞的浓度和变化特征

3.1.1 大气总汞的浓度水平

3.1.2 TGM的日变化特征及其影响因素

3.1.3 TGM的月变化特征

3.2 合肥地区大气颗粒态汞

3.2.1 大气颗粒态总汞(TPM)的浓度水平概况

3.2.2 可吸入大气颗粒态汞

3.2.3 大气颗粒态总汞的来源分析元素分析

3.2.4 大气颗粒态总汞(TPM)和大气气态总汞的关系

3.3 小结

参考文献

第4章 广州大气汞研究

4.1 珠江三角洲大气汞

4.1.1 珠江三角洲大气汞浓度概述

4.1.2 珠江三角洲高浓度大气汞的区域来源

4.1.3 珠江三角洲的大气汞日变化特征

4.2 大气汞日变化特征的影响因素

4.2.1 TGM平均浓度和温度之间的关系

4.2.2 TGM平均浓度和臭氧之间的关系

4.3 小结

参考文献

第5章 厦门大气汞研究

5.1 厦门市大气

5.1.1 厦门市大气汞浓度水平概述

5.1.2 厦门市大气汞、一氧化碳和臭氧的日变化特征

5.1.3 厦门市大气汞的区域来源分析

5.1.4 厦门市大气中不同形态汞的变化及相关分析

5.2 小结

参考文献

第6章 第四次北极航次大气汞研究

6.1 第四次北极航次期间大气汞浓度概述

6.2 第四次北极走航期间不同海域大气汞浓度概述

6.2.1 日本海

6.2.2 鄂霍次克海

6.2.3 白令海

6.2.4 北极圈内海域（开阔水域、浮冰区、永久冰区）

6.3 TGM和臭氧的相关关系

6.4 TGM和UVB的相关关系

6.4.1 北极圈内TGM浓度与UVB辐射强度日变化

6．4．2 低纬度地区(N240-N340)TGM浓度与UVB辐射强度日变化

6.5 小结

参考文献

第7章 结论和展望

7.1 结论

7.2 问题和展望

致谢

在读期间撰写的学术论文