生物吸附与微生物降解对多溴联苯醚污染土壤和水体的修复研究

摘要

多溴联苯醚(Poly brominated diphenyl ethers，PBDEs)作为阻燃剂被广泛地使用，其对人类的各器官，神经系统和免疫系统的危害已经逐渐被认知。因此，PBDEs在生产、使用及销毁过程中对水体和土壤的污染现状和修复方法也备受关注。本研究以4-溴联苯醚(BDE-3)作为降解对象，详细论述了利用降解菌株Sphingomonas sp. DZ3与生物材料相结合对污染水体和土壤进行修复的可行性，同时深入研究了生物材料对污染物的吸附机理以及微生物与生物材料相结合的增益效应。主要的试验结果如下：　　(1)对受BDE-3污染的水体进行修复时发现，生物碳对BDE-3有较好的吸附效应，最大吸附量为50.23 mg·g-1。Freundlich等温吸附方程和准一级动力学方程可以良好描述吸附过程。利用神经网络模型(ANN)对影响吸附过程的各因素建模分析，发现BDE-3初始浓度对吸附过程的影响最大，相对重要性为37.23％，温度次之(为29.69%)，其余依次为时间(24.63%)和pH(8.45%)。固定化Sphingomonas sp. DZ3与游离菌株相比，降解率提高了51%。　　(2)为原位修复受BDE-3污染的土壤，制得了海藻酸钠-生物碳微球菌剂，通过优化，2%海藻酸钠为最佳制备浓度。研究微球纯材料对土壤中BDE-3的吸附特性发现，Lagergren准一级动力学方程和Elovich方程可以良好描述吸附过程。微球菌剂可对BDE-3浓度为1000 mg·kg-1的土壤进行修复，30 d可以完全完成降解。利用Monod降解动力学方程对降解过程进行拟合，得到降解动力学方程(公式略)。　　(3)在利用生物泥浆对BDE-3污染的土壤进行修复时，对生物泥浆法的运行条件进行了优化并建立了降解动力学模型。结果表明，生物泥浆的最佳水土比例为2:1，最适微生物接种量为5%，土壤中污染物极限浓度为3000 mg·kg-1，Tween80的最佳添加量为0.5%。利用ANN进行分析发现，影响污染修复的4个因素的相对重要性依次为：BDE-3初始浓度(32.75%)，接种量(25.57%)，表面活性剂(23.33%)和水土比(18.32%)。得到降解动力学方程(公式略)。

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第1章 前言

1.1 多溴联苯醚的介绍

1.2 PBDEs对生物体的危害

1.3 PBDEs污染修复的研究现状及趋势

1.4 研究吸附过程的数学模型

1.5 微生物降解PBDEs的机理研究

1.6 研究目的及意义

第2章 4-溴联苯醚污染水体的修复研究

2.1 材料与方法

2.2 结果与分析

2.3 小结

第3章 微球制剂对4-溴联苯醚污染土壤的修复

3.1 材料与方法

3.2 结果与分析

3.3 小结

第4章 生物泥浆法对4-溴联苯醚污染土壤的修复

4.1 材料与方法

4.2 结果与分析

4.3 小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

附录

致谢

硕士阶段主要成果