水滑石化合物改性碳纳米管复合材料构筑并应用于铀吸附研究

摘要

随着核电的发展，铀资源的短缺和含铀废水的危害日益凸显。因此，研究经济、高效的核素分离富集方法具有重要的经济和社会意义。水滑石（LDH）因具有优越的物理化学性质（如开放多孔结构、热稳定性、层间阴离子可交换等），在治理环境中有机污染物、重金属离子以及放射性核素污染等方面的研究备受关注。本文以碳纳米管为骨架，构筑钙/铝水滑石/碳纳米管复合材料（Ca/Al-LDH@CNTs)、铁/锌磁性水滑石氧化物/碳纳米管复合材料（M-Fe/Zn-LDO@CNTs)、钙/锌/铝三元水滑石及其氧化物/水滑石复合材料（Ca/Zn/Al-LDH@CNTs、Ca/Zn/Al-LDO@CNTs），旨在克服水滑石耐酸性差、吸附容量低等不足。利用SEM、TEM、元素Mapping、EDS、XRD、FT-IR和XPS等表征水滑石复合材料的微观结构和成键方式等，研究了水滑石复合材料对U(VI)的吸附性能和吸附机理，主要研究结论如下：　　（1）采用共沉淀和水热法相结合，将CNTs嵌入Ca/Al-LDH的层间，成功制备组成均一的钙/铝水滑石/碳纳米管复合材料。Ca/Al-LDH@CNTs 最大铀吸附量为382 mg·g-1；吸附过程是自发、吸热的；吸附过程符合二级动力学模型和Langmuir模型，即说明Ca/Al-LDH@CNTs是均质、单层和化学吸附。　　（2）采用水热法和高温煅烧相结合成功制备铁/锌磁性水滑石氧化物/碳纳米管复合材料。M-Fe/Zn-LDO@CNTs 中具有丰富的碳氧官能团（C-O、O-C= 等）和金属-氧基团（Zn-O、Fe-O），且磁性较强（Ss=75.08 emu·g-1）。M-Fe/Zn-LDO@CNTs的最大吸附量为380 mg·g-1，吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir模型，即M-Fe/Zn-LDO@CNTs 对铀酰离子的吸附是单分子层和化学吸附；吸附过程是自发、吸热且无序的。XPS结果表明M-Fe/Zn-LDO@CNTs与铀酰离子反应络合吸附和离子交换作用。　　（3）采用共沉淀与水热法成功制备 Ca/Zn/Al-LDH@CNTs 复合材料，再通过煅烧制备Ca/Zn/Al-LDO@CNTs复合材料。煅烧后Ca/Zn/Al-LDO@CNTs中水滑石片层结构发生破坏。吸附 U(VI)实验对比发现煅烧合成的 Ca/Zn/Al-LDO@CNTs 吸附容量降低；动力学和热力学吸附实验表明吸附过程为自发吸热过程，升高温度有益于吸附进行。　　本文制备的水滑石/碳纳米管复合材料有望应用于锕系放射性核素的分离富集，为环境中放射性污染治理提供新方法和新技术。

目录

声明

第一章 绪论

1.1水滑石化合物

1.2水滑石复合材料研究

1.3水滑石复合材料环境污染治理研究

1.4本课题研究

第二章 Ca/Al-LDH@CNTs复合材料合成及其铀吸附研究

2.1引言

2.2实验方案

2.4小结

第三章 M-Fe/Zn-LDO@CNTs复合材料构筑及铀吸附研究

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果与讨论

3.4小结

第四章 三元水滑石及其氧化物改性碳纳米管复合材料构筑及其铀吸附研究

4.1引言

4.2实验部分

4.3结果与讨论

4.4小结

第五章 结论与展望

5.1结论

5.2展望

致谢

参考文献

附录