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基于射频等离子体辐照技术改性催化材料:二氧化钛和铁铁类普鲁士蓝

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第一章 绪论

1.1引言

1.2等离子体技术及应用

1.2.1 等离子体概述

1.2.2 等离子的分类

1.2.3射频等离子体的应用

1.3 TiO2基光催化剂研究进展

1.3.1 TiO2晶体结构

1.3.2 TiO2光催化机理

1.3.3 TiO2光催化剂的改性方法

1.4 类普鲁士蓝(PBA)基电催化剂研究进展

1.4.1 PBA 晶体结构

1.4.2 析氧反应(OER)的原理

1.4.3 PBA为前驱体制备OER催化剂的进展

1.5选题的背景意义及主要内容

第二章 实验方法及表征手段

2.1 实验所用试剂和仪器

2.1.1 化学试剂

2.1.2 仪器设备

2.2 材料的表征

2.2.1 X射线衍射分析(XRD)

2.2.2 场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)

2.2.3 透射电子显微镜(TEM)

2.2.4 X-射线光电子能谱(XPS)

2.2.5紫外可见光漫反射吸收光谱(UV-ViS)

2.2.6 荧光光谱测试(PL)

2.2.7 电化学阻抗(EIS)

2.2.8红外光谱测试(FT-IR)

2.3光催化性能测试

2.4电催化性能测试

2.4.1 电极的制作

2.4.2 线性扫描伏安曲线(LSV)测试

2.4.3 Tafel曲线与Tafel斜率的计算

第 三 章 等离子体改性TiO2及其光催化性能研究

3.1 引言

3.2 等离子体对TiO2的改性及表征

3.2.1 等离子体对TiO2的改性

3.2.2 TiO2的表征

3. 3 TiO2的光催化性能测试

3.4 结果与讨论

3.4.1 FE-SEM分析

3.4.2 TEM分析

3.4.3 等离子体诊断分析

3.4.4 XRD分析

3.4.5 XPS分析

3.4.6 紫外漫反射可见吸收光谱分析

3.4.7 PL分析

3.4.8 EIS分析

3.4.9 光催化性能分析

3.5 本章小结

第四章 等离子体改性Fe-Fe PBA 及其电催化性能研究

4.1 引言

4.2 Fe-Fe PBA的制备及表征

4.2.1 Fe-Fe PBA的制备

4.2.2 等离子体对Fe-Fe PBA的改性

4.2.3 Fe-Fe PBA的表征

4.3 Fe-Fe PBA的电催化性能测试

4.4 结果与讨论

4.4.1 SEM分析

4.4.2 XRD分析

4.4.3 XPS分析

4.4.4 红外光谱分析

4.4.5 电催化性能分析

4.6 本章小结

结论

致谢

参考文献

攻读硕士期间的研究成果

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摘要

环境污染和能源短缺是二十一世纪人类面临的两个重大挑战,可持续发展正成为世界各国的一致选择。氢气作为一种洁净无污染的能源正逐渐走入广大研究人员的视野中,光解水制取氢气和电解水制取氢气是目前两种最重要的制氢手段。寻找新的具有高效的光、电催化剂不是件容易的事情,而对目前已有的催化剂进行合理的改性是解决这一问题有效的方法,等离子体依靠其在改性材料方面具有独特的优势,即能在不破坏催化材料结构的前提下进行改性,在催化领域具有广泛的应用前景。二氧化钛因其成本低廉和无毒性在光催化领域备受关注,类普鲁士蓝的框架结构也使它在电催化领域引人注目,但是二者都存在一些缺点限制其应用。因此本工作选择光催化材料二氧化钛和电催化材料铁铁类普鲁士蓝作为典型对象并利用等离子体技术对其进行改性研究。主要内容如下:  1.采用等离子体技术对二氧化钛材料进行30分钟的辐照处理,分别通入氮气、氢气以及氮气和氢气的混合气得到不同性质的二氧化钛。随后利用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见光漫反射吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱测试(PL)和电化学阻抗(EIS)对材料进行表征。为了研究经过辐照处理后的二氧化钛的光催化性能,还进行了降解亚甲基蓝(MB)的实验和光解水的实验。结果表明,经过氮气等离子体处理的二氧化钛对可见光的吸收拓宽到550nm左右,具有优良的电子和空穴迁移能力,对MB的降解效率达到了77%,表现出最高的光催化活性,这为等离子体改性光催化材料提供了新的思路。  2.采用共沉淀法制备出了铁铁类普鲁士蓝,然后在200W的功率下用氩气等离子体对辐照处理10分钟,通过一系列表征如SEM、XRD、XPS、红外光谱仪(FT-IR)等。发现经过氩气等离子体处理后,材料的整体框架结构没有改变,却增加了一些活性位点,在10mAcm-2的电流密度下,相对于原始Fe-FePBA的过电势降低了71mV且Tafel斜率减小了12.6mVdec-1,表现出优异的电催化性能,这为等离子体应用在电催化材料的改性提供了实验依据。

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