短链氯化石蜡在南瓜和大豆幼苗中的迁移和生物转化过程研究

摘要

新型持久性机污染物短链氯化石蜡(SCCPs)是一类直链氯化烷烃的复杂混合物，具有远距离环境迁移能力、环境持久性、生物蓄积性和较高的生物毒性，已经于2017年第8次《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》缔约国大会上，被列入《公约》附件A受控POPs的清单。植物作为生态系统的生产者，在各种有机污染物的环境归趋和地球化学循环中起着重要作用，但植物与SCCPs之间的相互作用还知之甚少。
　　南瓜对很多有机污染物，如PBDEs和DDT等具有较高的富集能力。大豆也被报道可以吸收和迁移氯丹、氯苯和8∶2氟代调聚醇等。因此本研究选取南瓜(Cucurbita maxima×C.moschata)和大豆(Glycine max L.Merrill)作为模型植物，通过相对简单的水培暴露体系首次研究了SCCPs在不同植物中的吸收、迁移以及生物转化。主要内容如下:
　　(1) SCCPs既可以通过大豆和南瓜幼苗的根也可以通过叶被植物吸收，并在植株体内发生迁移，迁移过程是双向的，包括从根向叶的迁移和从叶向根部的迁移。暴露组中主要是通过根部吸收SCCPs，再向上迁移到叶，并可通过叶部气孔散逸到气相中，而空白对照组主要是叶吸收气相中的SCCPs并向下迁移到根部。南瓜组织中根部富集的母体化合物含量最高，大于初始暴露量的23％。
　　(2) SCCPs在大豆和南瓜植株中的吸收、迁移和植物挥发均受其链长和氯原子取代数的影响。当SCCPs含有相同的碳原子数时，南瓜幼苗富集母体化合物的含量和速度随着氯原子数的增加而增加，而当SCCPs含有相同的氯原子数时，富集量和速度随碳原子数的增加而增加。而碳链越短、氯原子取代数越少的SCCPs同系物越容易被植物体内传输和植物挥发，也更易于停留在空气中。
　　(3)根据检测到的代谢产物，发现高氯代的SCCPs同系物在南瓜和大豆幼苗的作用下能够脱氯为低氯代同系物，并且在分子上发生氯原子重排。首次发现了南瓜和大豆作用下SCCPs的碳链断裂过程。
　　(4)不同植物对SCCPs的迁移和转化能力有所不同。大豆体内SCCPs的迁移能力明显弱于南瓜，但其对SCCPs的生物转化能力显著高于南瓜。
　　综上，本文首次报道了SCCPs在活体植物中的环境行为，为今后SCCPs在生态系统中潜在的风险评估和人体健康危害提供了重要的理论依据。

目录

声明

摘要

表格索引

插图索引

引言

第一章 绪论

摘要

1．1 短链氯化石蜡简介

1．2 短链氯化石蜡分析方法

1．2．1 短链氯化石蜡的提取与净化

1．2．2 色谱分离

1．2．3 检测器

1．2．4 定量方法

1．3 短链氯化石蜡的环境影响

1．3．1 长距离迁移能力

1．3．2 环境持久性与转化行为

1．3．3 生物蓄积性

1．3．4 毒性效应

1．4 有机物在植物中的环境行为

1．5 本文选题思想和研究内容

第二章 SCCPs在大豆中的吸收和迁移

摘要

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 标准品和化学试剂

2．2．2 水培暴露

2．2．3 取样和样品前处理

2．2．4 仪器分析

2．2．5 质量保证和质量控制

2．3 结果与讨论

2．3．2 大豆中ΣSCCPs的富集

2．3．3 植物中SCCPs同系物分布特征

2．4 本章小结

第三章 1，2，5，5，6，9，10-heptachlorodecane在南瓜作用下的脱氯与氯重排

摘要

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 标准品及化学试剂

3．2．2 水培暴露

3．2．3 采样和样品准备

3．2．4 仪器分析

3．2．5 质量保证和质量控制

3．3 结果与讨论

3．3．1 母体化合物的吸收、迁移和植物挥发

3．3．2 1，2，5，5，6，9，10-HepCD在南瓜作用下的转化

3．3．3 植物挥发和氯代癸烷在空气中的转移

3．3．4 南瓜中氯代癸烷的行为

3．3．5 转化途径

3．4 本章小结

第四章 短链氯化石蜡(SCCPs)在植物中的碳断裂转化过程以及随时间变化的富集行为

摘要

4．1 引言

4．2 材料和方法

4．2．1 标准品及化学试剂

4．2．2 水培暴露

4．2．3 样品采集与前处理

4．2．4 仪器分析

4．2．5 质量控制和质量保证

4．3 结果和讨论

4．3．1 暴露水培溶液中母体SCCPs的时间变化趋势

4．3．2 母体SCCPs南瓜组织分布的时间变化趋势以及碳链长度和氯原子数的影响

4．3．3 植物种属对母体化合物的影响

4．3．4 碳链断裂产物

4．3．5 转化产物总量在植物中的时间变化趋势

4．3．6 植物不同组织中转化产物的组成

4．4 本章小结

全文总结

参考文献

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的研究成果