应用阈值光电子-光离子符合技术研究若干分子电离解离动力学

摘要

本论文中，我们采用了两套阈值光电子-光离子符合速度成像装置，结合同步辐射光电离技术，分别开展了氯乙烯，氟甲烷以及碳酸二甲酯分子的光电离-解离动力学研究。
　　两台光电子-光离子符合速度成像谱仪分别工作于合肥同步辐射光源和瑞士光源。合肥光源的符合谱仪是我们实验室自主搭建的，可同时对电子和离子进行速度聚焦，并通过推斥电场放大电子图像，从而降低热电子污染，提高光电子的能量分辨，该谱仪在符合离子速度聚焦影像的能量分辨E/△E优于3％，有助于我们测量碎片离子的平动能释放及角分布。瑞士光源的符合谱仪（iPEPICO）只对光电子实现速度聚焦成像，离子则采用经典的Wiley McLaren飞行时间质谱设计，其阈值电子能量分辨可达3 meV，非常适合于测量小分子有机物的异构化和解离过程，能够得到精确的碎片离子出现势和反应焓。
　　针对氯乙烯分子的电离-解离过程，我们开展了内能态选择的离子解离动力学研究。在11.0-14.2 eV范围内，通过光电离直接得到A2N'、B2A

目录

声明

摘要

1．1 基本概念及原理

1．1．1 光电离

1．1．2 光解离

1．2 实验技术

1．2．1 光电离质谱

1．2．2 光电子谱

1．2．3 光电子-光离子符合

1．2．4 速度聚焦成像

1．3．实验光源

1．3．1 激光

1．3．2 同步辐射光源

参考文献

第2章 阈值光电子-光离子符合速度成像谱仪及数据处理方法简介

2．1 合肥同步辐射原子分子物理光束线

2．2 实验装置

2．3 数据采集系统

2．4 热电子扣除技术

2．5 符合图像的数据处理

2．5．1 图像旋转

2．5．2 扣除误符合事件

2．5．3 扣除分子束的影响

2．5．4 探测器非均匀性修正

2．6 本章小结

参考文献

第3章 氯乙烯离子B2A”和C2A’电子态脱Cl通道的解离动力学研究

3．1 研究背景

3．2 实验和计算

3．3 结果和讨论

3．3．1 优化氯乙烯阳离子低电子态的几何形状

3．3．2 C2H3Cl+低电子态的脱Cl势能曲线

3．3．3 氯乙烯的阈值光电子谱

3．3．4 阈值光电子-光离子符合飞行时间质谱

3．3．5 C2H3+碎片的TPEPICO三维时间切片速度成像

3．3．6 B2A”和C2A’电子态的解离机理

3．4 本章小结

参考文献

第4章 氟甲烷离子低电子态的解离动力学研究

4．1 背景介绍

4．2 实验及计算

4．3 结果和讨论

4．3．2 TPEPICO CH3F飞行时间质谱

4．3．4 从CH3F+的A2A1和B2E态解离的CH3+TPEPICO速度成像

4．3．5 通道分支比计算

4．3．6 CH3F+离子在X2E态的解离机理

4．3．7 CH3F+离子在A2A1和B2E态的解离机理

4．4 本章小结

参考文献

第5章 碳酸二甲酯的解离光电离研究

5．1．研究背景

5．2．方法

5．2．1 实验方法

5．2．2 量化计算

5．2．3 统计模型的建立

5．3．结果和讨论

5．3．1 阈值光电子谱

5．3．2 解离光电离质谱

5．3．3 势能面

5．3．4 单分子解离模型

5．3．5 热化学计算

5．4．本章小结

参考文献

致谢

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