面向源清单校验的污染气体立体分布及排放通量遥测技术研究

摘要

随着中国经济一体化程度的持续深化，大气环境污染问题从局部地区的、单个城市的大气污染问题逐步发展为大空间尺度的、多个城市的复合污染问题。以“京津冀”为典型的区域大气复合污染问题是近年来我国大气环境领域面临的最大挑战。大气污染源清单是甄别区域大气污染来源，利用空气质量模型研究区域大气污染形成机制，预报模拟污染过程，制定污染管控对策的关键输入数据。然而缺少实时更新并且高空间分辨率的大气污染源清单是当前我国深化研究大气复合污染、空气质量模式预警预报与污染源高效控制等方面面临的关键瓶颈问题之一。
　　本文针对识别区域大气污染物来源、利用空气质量模型研究区域大气污染形成机制、预警预报污染过程、确立污染源管控对策等研究中意义重大的高时空分辨率污染源清单的实时获取问题，开展了基于被动光学遥测技术的大气污染源网格化排放清单的快速获取方法研究。重点开展了适用于车载观测平台的车载双光路DOAS系统构建，基于车载光学遥测技术的污染物垂直柱浓度快速获取方法研究、风场约束的模特卡罗蒙特卡洛空间条件模拟重构柱浓度区域分布重构算法及重构不确定性定量评估研究、污染物垂直柱浓度分布数据与风场数据耦合获取排放量方法研究。通过构建污染物扩散数值模型，验证了污染物浓度重构算法及其不确定性，验证了基于遥测数据的排放清单获取算法。通过选取不同尺度、不同排放特征区域开展外场观测实验，同已有在线监测数据的排放源以及已知排放清单区域开展了排放源清单对比验证实验，最终建立了面向源清单校验的污染气体立体分布及排放通量遥测技术方法。在此基础上，针对典型区域（如工业区、城区等）开展区域污染气体（如NO2、SO2和HCHO等）排放观测实验，评估了污染气体柱浓度分布特征，污染源排放变化及外来输送影响等。
　　对污染物排放源进行快速捕捉并对其排放源强进行准确的量化表征既是大气污染综合防治的基本要求，也是最终评估污染调控政策实施效果的根本抓手。本文研究结果不仅可以为区域排放源清单提供一种基于车载光学遥测技术的获取及校验方法，弥补目前在污染源清单校验手段上的不足，同时也可为污染物来源解析以及空气质量模式研究提供基础科学数据支持。

目录

声明

摘要

第1章 引言

1．1 意义与目的

1．2 目前的源清单获取方式

1．2．1 自下而上的源清单获取

1．2．2 自上而下的源清单获取

1．3 目前源清单获取方法上存在的问题

1．4 本文的主要研究内容

第2章 车载被动差分吸收光谱技术

2．1 DOAS技术简介

2．2 被动差分吸收光谱技术原理

2．2．2 太阳光谱—夫琅和费谱线

2．2．3 被动DOAS原理的数学表达

2．3 反演波段优化

2．3．1 甲醛的DOAS拟合波段选择

2．3．2 拟合截面相关性分析

2．3．3 DOAS拟合残差分析

2．3．4 优化后的反演结果

2．4 车载双光路DOAS

2．4．1 车载双光路DOAS系统原理

2．4．2 车载双光路DOAS系统硬件

2．4．3 车载双光路DOAS系统软件

2．4．4 车载双光路DOAS系统检测

2．5 本章小结

第3章 区域污染物柱浓度分布重构技术研究

3．1 常规插值方法重构污染物浓度分布

3．1．1 实验区域选择

3．1．2 空间插值的尺度选择

3．1．3 某工业区NO2与HCHO空间插值结果

3．1．4 验证分析

3．2 蒙特卡洛空间条件模拟

3．2．1 正态分布转换

3．2．2 数据格点化

3．2．3 蒙特卡洛空间条件模拟过程

3．2．4 模拟路径

3．2．5 蒙特卡洛空间条件模拟的不确定性评估

3．3 风场约束的柱浓度分布蒙特卡洛空间条件模拟

2．3．1 数据预处理

2．3．2 半方差分析

2．3．3 模拟重构结果及重构误差

3．4 本章小结

第4章 基于被动DOAS的源清单获取及校验研究

4．1 基于被动DOAS系统的排放量获取方法

4．2 排放量获取的数值仿真验证

4．2．1 理想高斯烟羽扩散模型的构建

4．2．2 污染物柱浓度分布重构

4．2．3 排放量仿真计算及排放量误差评估

4．3 排放清单获取及误差评估

4．3．1 观测区域

4．3．2 风场数据来源

4．3．3 污染物柱浓度重构

4．3．4 五环区域内排放清单获取及误差评估

4．4 排放清单对比验证

4．4．1 点源验证

4．4．2 网格化排放清单对比

4．5 本章小结

第5章 基于被动DOAS系统的排放清单应用研究

5．1 区域排放量监测应用

5．1．1 青奥前后典型工业区排放监测

5．1．2 首都机场大修前后排放监测

5．1．3 G20前后重点城市区域排放监测

5．2 区域网格化排放清单应用

5．2．1 典型工业区精细化排放清单获取

5．2．2 核心区域散源乱源捕捉

5．2．3 重点城市区域排放特征获取

5．3 机载平台网格化排放清单获取

5．4 本章小结

第6章 结论及展望

参考文献

致谢