生物质热解气合成碳纳米管及其在污染物去除中的应用研究

摘要

生物质是丰富的可再生资源，废弃生物质的资源化利用吸引了学术界广泛的关注。与焚烧相比，热解是对废弃生物质进行回收利用的有效手段。生物质的热解产物主要包括生物炭、生物油和热解气。热解气富含小分子碳氢化合物。本论文将热解气作为碳源，通过化学气相沉积(CVD)法合成碳纳米管(CNTs)材料。不仅实现了废气的资源化，还降低了传统CVD法制备CNTs的经济成本。
　　1、生物质热解产生的尾气通常随着惰性载气一起排入到大气中，造成了环境污染。这些尾气往往包含丰富的小分子碳氢化合物。在这项研究中，利用生物质的热解尾气作为碳源，通过快速热解和慢速热解耦合设备合成CNTs材料，即快速热解生物质产生的热解气，经过纯化后，进入慢速热解炉中，在催化剂的表面发生沉积。通过对CNTs合成最佳条件的探索，不仅简化了整个实验装置和操作方式，同时提高了CNTs的产率。
　　2、通过对生物质进行快速热解，实现了5min内合成CNTs的方法，在此过程中，热解气体快速产生并沉积在泡沫镍上，期间不需要进一步的纯化和再加热。在对前体（纤维素、木质素和锯末）、热解温度和保留时间等的影响进行系统探究的基础上，发现纤维素是最佳的前体，且产生CNTs的最佳温度范围在700-800℃，转化率最高达到2.6％。不同条件下热解气体的成分进行分析，探讨了影响CNTs增长的机理，结果表明，CNTs的形成主要受热解气体的组分及其浓度的影响。由于生物质是可再生资源，快速热解是废弃生物质资源利用的有效手段，因此该研究为CNTs的快速、经济的合成提供了一种新的方法。
　　3、合成的CNTs对卡马西平(CBZ)表现出高效的吸附性能，其对CBZ的吸附是一个快速过程，在20min以内即可达到吸附的平衡。对CNTs的吸附等温线进行探究，根据相关性系数可以看出，Langmuir和Freundlich两种等温线模型均能与吸附等温线数据相吻合。通过模型方程得到CNTs对CBZ的最高吸附量达到106.38mg/g。不同条件下合成的CNTs对CBZ均表现出较高的去除能力，这也进一步说明实验室通过一步快速法制备的CNTs在环境中能够取得较好的应用。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2．1 CVD的发展

1．2．2 CVD的优点

1．3 CNTs的合成

1．3．1 前体

1．3．2 催化剂

1．3．3 载体

1．4 影响因素

1．4．1 温度的影响

1．4．2 蒸气压的影响

1．5 本论文的研究的目的、意义和内容

1．5．1 研究的目的和意义

1．5．2 本论文的主要内容

参考文献

第二章 生物质热解气合成碳纳米管的条件探索

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 材料与试剂

2．2．2 实验方法

2．3 结果与讨论

2．3．2 快速-慢速联用，CVD温度对CNTs合成的影响

2．3．3 Fe的形态对CNTs合成的影响

2．3．4 FeCl3乙醇溶液负载Fe，快速热解温度对CNTs合成的影响

2．3．5 FeCl3乙醇溶液负载Fe，CVD温度对CNTs合成的影响

2．3．6 负载Fe的泡沫镍于快速热解炉中沉积CNTs

2．3．7 不同生物质对CNTs合成的影响

2．3．8 Fe在CNTs合成过程中的作用

2．3．9 合成材料的XRD检测

2．4 本章小结

参考文献

第三章 利用生物质一步法合成碳纳米管条件及机理的探究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 材料与试剂

3．2．2 CNTs的合成

3．2．3 表征

3．3 结果与讨论

3．3．1 温度对CNTs合成的影响

3．3．2 表征

3．3．3 保留时间的影响

3．3．4 Ar载气流的影响

3．3．5 前体的影响

3．3．6 CNTs的产量

3．3．7 CNTs的形成机理

3．4 本章小结

参考文献

第四章 一步法合成的碳纳米管对卡马西平的去除

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 材料与试剂

4．2．2 材料的制备

4．2．3 卡马西平的吸附实验

4．3 结果与讨论

4．3．1 不同的保留时间下合成的CNTs对CBZ的吸附

4．3．2 不同的载气流量下合成的CNTs对CBZ的吸附

4．3．3 不同温度的下合成的CNTs对CBZ的吸附

4．3．4 CNTs对CBZ的吸附等温线

4．3．5 CNTs对CBZ的吸附机理

4．4 本章小结

参考文献

第五章 结论

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果