复杂混合粒子束在氘化锆靶膜中的沉积行为及辐照损伤研究

摘要

基于含氘电极真空弧离子源的强流短脉冲中子发生器目前受到了广泛的关注，在中子瞬发伽马能谱测量和脉冲中子-中子探测技术中有重大应用价值。这种含氘电极真空弧离子源将产生复杂混合粒子束，其中包括各种价态的金属离子、氘离子和金属蒸汽。在中子发生器工作时，这些复杂混合粒子束不断与氘（氚）靶发生相互作用，从而严重影响靶的稳定性和工作寿命。本论文采用分离研究的方法，开展了复杂混合粒子束在氘化锆靶膜中的沉积行为及辐照损伤的研究，最后研究了不同粒子束对氘化锆靶膜出中子性能的影响，揭示了各种粒子辐照损伤效应的物理机制，为评估氘化锆靶膜性能的稳定性提供了实验依据，主要获得了以下研究成果:
　　1)建立了脉冲离子束与膜材相互作用的物理模型，获得了不同参数下离子束辐照氘化锆靶膜的内部温度-应力场变化规律。模拟结果表明:靶膜表层温度随脉冲离子束的脉冲加载时间变化剧烈，并在脉冲结束时达到峰值;表层热应力-时间曲线与温度-时间曲线变化规律保持一致;热应力在膜-基底交界处存在应力跃变，表明膜-基底交界处易受热应力影响，存在薄膜剥离基底的趋势;金属离子的热损伤和热应力损伤远大于氘离子，因此在中子发生器中，控制金属离子的比例对于改善氘靶的局部热效应和热应力至关重要。
　　2)开展了金属钛离子注入氘化锆薄膜的辐照损伤机制和影响研究，针对氘化锆薄膜中氘原子的扩散和分布、注入钛原子的变化规律以及薄膜表面缺陷损伤机理分别进行了讨论，最后研究了氘化锆薄膜在氘氘核反应中的出中子性能。研究结果表明:金属离子有强烈的溅射作用，会造成整体薄膜厚度的减少，但这种溅射效果会导致氘化锆薄膜的表面氘浓度分布在大剂量钛离子注入后达到平衡。金属钛离子辐照会在氘化锆薄膜表面产生辐照损伤区，辐照损伤区的缺陷来源于入射离子的碰撞散射，易使氘化锆薄膜表面的氘发生解吸附，造成表面氘浓度的下降。氘化锆薄膜的氘氘核反应中子产额与薄膜表面氘浓度分布密切相关，随着金属钛离子辐照剂量的提高，中子产额出现了显著的下降，下降幅度约12％，但最终中子产额趋向于稳定。
　　3)开展了大剂量氘离子注入氘化锆薄膜的辐照损伤机制和影响的研究，讨论了氘化锆薄膜中氘原子的扩散和分布、薄膜表面缺陷损伤机制和影响，以及氘化锆薄膜在氘氘核反应中的出中子性能。研究结果表明:大剂量氘离子注入后，氘原子会在薄膜的离子沉积区域复合成为氘分子，当氘分子聚集到一定程度，氘分子（氘气）会向外喷发并破坏薄膜，在薄膜表面形成凹坑。氘离子注入后将会大量沉积在薄膜内部的沉积区域，大剂量氘离子注入会使氘化锆体内出现超化学计量比（氘∶锆=2∶1）的氘浓度，这是薄膜内氘原子复合形成氘分子并无法向外逃逸现象的一个佐证。氘离子辐照后，氘化锆薄膜内沉积区的氘原子会向低浓度区域扩散，最终氘含量在氘化锆体内达到平衡，且不低于未辐照前氘化锆体内氘含量，表明氘化锆薄膜在氘离子注入后有一种自愈效果，这源于缺陷对氘原子的钉扎作用。大剂量氘离子辐照氘化锆薄膜将产生两种不同形式的辐照损伤机制，一种是在入射碰撞区基于碰撞散射形成小尺寸空位型缺陷，另一种是在离子沉积区基于氘气泡形成大尺寸空洞缺陷。氘化锆靶膜内部的氘浓度对氘氘核反应的贡献微乎其微，大剂量氘离子注入产生的缺陷以及沉积区的氘浓度变化对氘氘核反应中子产额性能的影响较低，但造成的薄膜表面物理损伤却是致命的。调节氘化锆薄膜在大剂量氘离子辐照下的氘氘核反应中子产额性能有两条有效途径:第一，是改善薄膜的力学性能及抗辐照损伤性能;其次，多次低温卸放氘靶中注入的氘原子，以降低沉积区氘原子的复合，减少体内大尺寸空洞缺陷的形成。
　　4)开展了金属钛蒸汽沉积氘化锆靶膜对中子产额及稳定性的研究，讨论了金属钛蒸汽沉积下，氘化锆薄膜中氘元素的扩散和分布，以及氘化锆薄膜在氘氘核反应中的出中子性能。研究结果表明，金属钛蒸汽沉积会使氘化锆薄膜表面附上一层金属钛薄膜，但这层薄膜与氘化锆之间有一定的扩散浸润现象，表现为钛膜层与氘化锆膜层的分界并不清晰。同时，氘化锆体内的氘原子有向表面钛膜层扩散的迹象。钛金属蒸汽对氘氘核反应中子产额的影响非常大，这源于金属蒸汽沉积将改变氘化锆表面的氘分布。调节氘化锆薄膜在金属蒸汽沉积下的氘氘核反应中子产额性能有两条有效途径:第一，是降低离子源产生的金属蒸汽量;其次，适宜的提高靶温度以促进氘原子向表面钛层的扩散。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 真空弧离子源——复杂混合粒子束的产生

1．1．1 真空弧放电及真空弧离子源

1．1．2 真空弧离子源的国内外研究现状

1．1．3 含氘真空弧离子源结构及束流特点

1．2 金属氘化物的物理特性

1．2．1 金属氘化物源片

1．2．2 金属氘化物靶膜

1．3 离子束与含氘靶膜的相互作用

1．2．1 离子束在靶物质中的沉积行为

1．2．2 离子束对靶物质的辐照损伤

1．2．3 国内外研究现状

1．4 本论文工作研究内容及技术路线

1．4．1 研究内容

1．4．2 研究方案和技术路线

1．4．3．创新点

第2章 实验材料、设备和实验方法

2．1 实验材料

2．1．1 金属材料

2．1．2 气体

2．1．3 单晶基片

2．2 磁控溅射镀膜机及氘化锆薄膜制备

2．3 高温吸氢平台及氘化钛源片制备

2．4 离子注入和原子沉积设备

2．4．1 金属钛离子注入实验

2．4．2 氘离子注入实验

2．4．3 中子发生器平台——金属钛蒸汽沉积实验

2．5 材料性能表征方法

2．5．1 显微观测方法

2．5．2 XRD

2．5．3 二次离子质谱

2．5．4 离子束分析方法

2．5．5 基于可变能量慢正电子束的多普勒展宽谱测量

2．5．6 氘氘中子产额测试

第3章 束流沉积的热效应研究

3．1 束流沉积热效应模拟及建模

3．2 脉冲氘离子注入氘化锆薄膜的温度-应力场研究

3．2．1 不同束斑直径下束流与靶作用的表面温度场和应力场分布

3．2．2 不同脉冲宽度下束流与靶作用的表面温度场和应力场分布

3．2．3 不同离子流强下束流与靶作用的表面温度场和应力场分布

3．3 脉冲钛离子注入氘化锆薄膜的温度-应力场研究

3．3．1 不同束斑直径下束流与靶作用的表面温度场和应力场分布

3．3．2 不同脉冲宽度下束流与靶作用的表面温度场和应力场分布

3．3．3 不同离子流强下束流与靶作用的表面温度场和应力场分布

3．4 小结

第4章 金属离子对氘化锆薄膜的辐照损伤研究

4．1 金属钛离子注入氘化锆薄膜的表面形貌

4．2 金属钛离子注入氘化锆薄膜的元素成分变化规律

4．3 金属钛离子注入氘化锆薄膜的微观缺陷变化规律

4．4 金属钛离子注入氘化锆薄膜后的氘氘核反应中子产额测试

4．5 小结

第5章 大剂量氘离子注入氘化锆靶膜的沉积、扩散行为及辐照损伤研究

5．1 大剂量氘离子注入氘化锆靶膜的表面形貌和物相变化

5．2 大剂量氘离子注入氘化锆薄膜的元素成分变化规律

5．3 大剂量氘离子注入氘化锆薄膜的微观缺陷变化规律

5．4 大剂量氘离子注入氘化锆薄膜后的氘氘核反应中子产额测试

5．5 小结

第6章 金属蒸汽沉积氘化锆靶膜表面对中子产额和波动性影响的研究

6．1 金属原子沉积氘化锆薄膜的表面形貌变化

6．2 金属原子沉积氘化锆薄膜的元素成分变化规律

6．3 金属钛蒸汽沉积氘化锆薄膜后的氘氘核反应中子产额测试

6．4 小结

第7章 总结

参考文献

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果