压水堆安全端异种金属焊接接头镍基焊缝材料应力腐蚀开裂敏感性研究

摘要

安全端异种金属焊接接头(DMW)是压水堆核电站一回路反应堆冷却剂循环系统中的薄弱部位，运行历史表明应力腐蚀开裂(SCC)是其主要失效形式之一。对于异种金属焊接接头材料SCC敏感性的评价，对于现有接头的安全服役和未来相关构件的设计制造具有重要意义。 本论文以国产三代压水堆安全端异种金属焊接接头全尺寸见证件为研究对象，重点关注SCC三要素中材料因素的影响，利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、聚焦离子束系统(FIB)、电子背散射衍射(EBSD)、纳米压痕、原位拉伸、三维X射线成像(3D-XRT)、三维原子探针(3DAP)、透射电子背散射衍射(t-EBSD)、慢应变速率拉伸(SSRT)、模拟一回路水浸泡实验、动态高温高压水循环系统和原位快速划伤电极技术等研究和分析手段，针对镍基合金焊缝材料中的失塑裂纹(DDC)和焊接夹杂等焊接缺陷和焊缝材料的再钝化行为进行多尺度SCC敏感性评价，系统研究了焊接缺陷的微观组织、力学性质及其在模拟一回路水中的腐蚀行为，厘清了不同焊接缺陷的产生机制及其对SCC敏感性的潜在影响，通过对镍基合金焊缝材料再钝化行为的基础性研究探索了利用再钝化参数快速评估材料SCC敏感性的可行性。 研究了DDC成因、微观结构、力学性质及其在模拟一回路水中的腐蚀行为。结果表明，异种金属焊接接头52M镍基合金对接焊缝中紧邻52Mw/316L熔合线处存在约3mm宽的连续条带状DDC集中区，DDC三维形貌为不规则扁片状空腔，内壁呈波浪状，沿着柱状晶大角度平直晶界呈平行团簇状，尺寸从微米级到毫米级不等。晶界碳化物主要为大尺寸M23C6（M=Cr）而非MC（M=Nb、Ti），因此敏感温度区间内碳化物对晶界的钉扎作用有限。标距段在DDC集中区的52Mw-DCZ试样在SSRT实验中的屈服强度、抗拉强度和断后伸长率（400MPa，450MPa和20％）均显著低于52M-MZ试样(460MPa，550MPa和28％)，DDC引起了明显的应力集中导致力学性能显著下降。本征的高应力约束焊接结构、由316L和52M热膨胀差异引起的额外应力、不合理的碳化物析出行为和由此引起的不合理晶界结构共同作用造成了异种金属焊接接头镍基焊缝中DDC集中区的出现。DDC集中区为明显的力学性能弱化区，其潜在SCC风险高于镍基焊缝中的其他区域。 研究了Cr夹杂的成因、微观结构、力学性质及其在模拟一回路水中的腐蚀行为。结果表明，Cr夹杂起源于152镍基合金焊条药皮中未完全熔化的大尺寸富Cr金属补剂颗粒。Cr夹杂仅存在于异种金属焊接接头内壁152镍基合金堆焊层中，尺寸约50～150μm，包括夹杂内核、过渡区和附近的152镍基合金堆焊层基体三部分，过渡区在夹杂内核与152镍基合金堆焊层基体之间连续分布，宽度2～5μm。夹杂内核及过渡区基体为金属Cr，过渡区中析出富Cr碳化物(Cr23C6)及富Ni和Fe的奥氏体枝晶。过渡区化学成分、物相组织及应力状态复杂，表现出明显的纳米压痕硬度峰值(7.66GPa)，并在原位拉伸实验中表现出最强的开裂敏感性。考虑到Cr夹杂的出现位置及较强的开裂敏感性，Cr夹杂在长期服役过程中作为SCC起始点的可能性远高于堆焊层基体。 研究了拓扑密堆(TCP)相焊接夹杂的成因、微观结构、力学性质及其在模拟一回路水中的腐蚀行为。结果表明，TCP相焊接夹杂同样来自于152焊条药皮中未完全熔化的铁铌合金补剂颗粒。TCP相夹杂存在有内核和无内核两种形态，尺寸范围均在100～200μm。两种形态的TCP相夹杂均有共晶区和块状奥氏体的组织特征。而有内核TCP相夹杂具有单相菱方结构的Fe7Nb6（μ相）内核，过渡区为双层结构，包括柱状晶层（Fe7Nb6为主）和等轴晶层(Fe2Nb为主)，共晶区主要包含Fe2Nb（Laves相）和奥氏体两相。Fe2Nb由Fe7Nb6与奥氏体基体之间的共晶反应生成。TCP相夹杂内核的平均硬度值(17.89GPa)是152镍基合金堆焊层基体(3.91GPa)的4.5倍。TCP相夹杂内核比152镍基合金堆焊层基体表现出更高的开裂敏感性，可成为原位拉伸实验过程中的脆性裂纹优先萌生点。在325℃模拟一回路水环境中，Fe7Nb6的均匀腐蚀速率约为共晶区奥氏体的7.3倍。TCP相夹杂内核(Fe7Nb6)氧化膜呈三层结构，包括外层六方结构沉积型多面体氧化物颗粒，中层纳米晶氧化物（Nb2O5为主）和内层致密非晶氧化物（NbO为主）。外层六方结构氧化物具体物相组成未知，通过三维点阵对称推导可得其晶格空间群为P6/mmm。原子扩散通道和层状原子堆垛结构共同导致了TCP相在模拟一回路水中的均匀腐蚀抗力明显低于152镍基合金堆焊层基体。鉴于复杂的化学组成和晶格结构，TCP相的SCC敏感性明显高于152镍基合金堆焊层基体。 研究了52M镍基合金在模拟一回路水中的再钝化行为，结果表明其再钝化行为可借助位置交换模型和高场离子传导模型解释。再钝化初期符合位置交换模型，再钝化后期符合高场离子传导模型。再钝化参数cBV值与SCC敏感性正相关，可作为快速评价材料SCC敏感性的依据。不同极化电位条件下(OCP+200mV～OCP+600mV)，cBV值随着极化电位升高而增大，SCC敏感性逐渐增加。不同温度条件下(200℃～300℃)，cBV值在260℃有最大值，此时的SCC敏感性最大。不同溶解氢含量条件下(0ppm～3.0ppm)，cBV值随着溶解氢含量升高而减小，无氢条件下SCC敏感性最大。

目录

声明

摘要

符号说明

第1章绪论

1．1核电发展概况

1．1．1压水堆核电站发电原理

1．1．2全球核电发展概况

1．1．3中国核电发展概况

1．2压水堆核电站异种金属焊接接头概述

1．2．1异种金属焊接接头结构与材料

1．2．2异种金属焊接接头的典型问题及失效案例

1．3异种金属焊接接头的应力腐蚀开裂研究

1．3．1应力腐蚀开裂的特征及理论模型

1．3．2异种金属焊接接头应力腐蚀开裂敏感性的研究现状

1．3．3镍基合金焊缝材料应力腐蚀开裂敏感性研究

1．4论文研究思路和主要内容

第2章失塑裂纹的成因、微观结构、力学及腐蚀行为研究

2．1引言

2．2实验材料与方法

2．2．1实验材料

2．2．2 SEM／EBSD表征

2．2．3 3D X射线透射成像

2．2．4 TEM表征

2．2．5三维原子探针(3DAP)表征

2．2．6模拟一回路水浸泡腐蚀实验

2．2．7慢应变速率拉伸(SSRT)实验

2．2．8热膨胀系数测量

2．3实验结果

2．3．1 SEM／EBSD表征

2．3．2 3D X射线透射成像(3D—XRT)

2．3．3 TEM表征

2．3．4三维原子探针(3DAP)表征

2．3．5模拟一回路水浸泡腐蚀实验

2．3．6慢应变速率拉伸(SSRT)实验

2．3．7热膨胀系数测量

2．4分析与讨论

2．4．1微观结构分析

2．4．2异种金属焊接接头中DDC成因分析

2．4．3潜在风险评估

2．4．4优化建议

2．5本章结论

第3章Cr夹杂的成因、微观结构、力学及腐蚀行为研究

3．1引言

3．2实验材料及方法

3．2．1实验材料及样品制备

3．2．2 Cr夹杂的多尺度微观表征

3．2．3 Cr夹杂的腐蚀行为

3．3实验结果

3．3．1 SEM表征

3．3．2 TEM表征

3．3．3纳米压痕实验

3．3．4原位拉伸实验

3．3．5模拟一回路水中的腐蚀行为

3．4讨论

3．4．1 Cr夹杂的产生原因

3．4．2微观结构分析

3．4．3在模拟一回路水中的腐蚀机制

3．4．4潜在风险评估

3．5本章结论

第4章拓扑密堆相夹杂的成因、微观结构、力学及腐蚀行为研究

4．1引言

4．2实验材料及方法

4．2．1实验材料及样品制备

4．2．2 SEM／EDS表征

4．2．3 TEM／EDS表征

4．2．4 t-EBSD表征

4．2．5纳米压痕表征

4．2．6原位拉伸实验

4．2．7模拟一回路水中的腐蚀行为

4．3实验结果

4．3．1 SEM／EDS表征

4．3．2 TEM／EDS表征

4．3．3 t-EBSD表征

4．3．4纳米压痕表征

4．3．5原位拉伸实验

4．3．6模拟一回路水中的腐蚀行为

4．4讨论

4．4．1 TCP相焊接夹杂的成因

4．4．2微观结构与力学行为分析

4．4．3在模拟一回路水中的腐蚀机制

4．4．4潜在风险评估

4．5本章结论

第5章52M镍基焊缝在模拟一回路水中再钝化行为研究

5．1引言

5．2实验材料及方法

5．2．1实验材料与溶液

5．2．2实验条件

5．2．3原位快速划伤实验过程

5．2．4实验数据处理

5．3实验结果与讨论

5．3．1极化电位的影响

5．3．2温度的影响

5．3．3溶解氢含量的影响

5．4本章结论

第6章结论

参考文献

附录

致谢

论文说明

在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果

作者简介