磁性柚皮基生物炭去除水体中重金属Cu(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的研究

摘要

随着社会的进步和人们生活水平的提高，大量的污染物释放到环境当中，其中重金属的污染对于动植物的危害和人体健康的损害不容忽视。由于工业生产的需要，环境中重金属的暴露只增不减，出于对人类健康的考虑，发展强而有效的重金属污染技术迫在眉睫。吸附法是公认的一种低成本，高效，无污染的一种水污染治理技术，因此吸附剂的选择和制备是吸附去除水中污染物的重中之重。一直以来，农林果蔬业产生巨大的废弃物量，将其应用于水中污染物的治理也是在几年来受到了大家的关注。但是，单纯地将其应用于水体净化时达到的治理效果却差强人意，化学试剂改性、热解制备成炭材料、接枝共聚成高分子材料等手段都可以有效的提高与水中污染物的结合能力。　　本文结合日常生活当中产生的农业废弃物柚皮进行为研究对象，目的探讨以柚皮为吸附剂原料制备的炭材料去除废水中Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的可行性，制备生物炭材料处理含Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)废水。利用水热碳化预处理的方法和热解优势联合制作的磁性生物炭，和直接热解制备的生物炭进行吸附特性的研究和比较。制成的两种炭的表面化学特性通过SEM、FTIR、XRD和XPS进行表面结构分析，并模拟了对Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)吸附，并研究不同条件(pH、吸附动力学、吸附等温线)变化对于过程的影响进行探讨分析。　　水热碳化预处理的方法和热解优势联合制作的磁性生物炭(MPPB)比直接热解制备的生物炭(FPPB)对废水中Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)展现出了更强的的结合能力，MPPB的最大吸附值(对Pb(Ⅱ)的最大吸附值为205.40mg/g，对Cu(Ⅱ)的最大吸附值为81.90mg/g)几乎是FPPB的两倍(对铅的最大吸附值为102.40mg/g，对铜的最大吸附值为47.54mg/g)。　　虽然MPPB具有较高的金属结合能力，尤其是对Pb(Ⅱ)，但是对于Cu(Ⅱ)的去除还有待提升。选用RSM中的BBD实验设计优化影响因素对MPPB与Cu(Ⅱ)的去除。实验中，选取Cu(Ⅱ)浓度，Cu(Ⅱ)溶液pH，MPPB的用量为影响因素，选取三个水平，以Cu(Ⅱ)的Removal为响应，二次拟合回归方程得到的ANOVA对结果进行分析，预测最优解。按照最优解C0=60mg/L，pH=6，MPPB的用量为0.7g/L进行验证，观测到Removal(Cu(Ⅱ))为95.75%，得到吸附量的值为81.43mg/g，与BBD设计预计的预测值(97.01%)相近，此外与本文中Langmuir拟合得出的最大吸附值(81.89 mg/g)也十分相近。总之，RSM中BBD的实验设计在MPPB去除Cu(Ⅱ)中的可行性和精确度，同时也找到了吸附Cu(Ⅱ)的最适宜的条件。总的来说，本研究成功制备了柚皮基磁性生物炭，证实了其有效重金属的能力，为柚皮作为前处理物在水体净化当中的应用提供了一种可行的方案。　　对MPPB吸附废水中Pb(Ⅱ)或Cu(Ⅱ)的吸附机制进行了进一步的研究分析，主要通过MPPB吸附后XRD、FTIR的表征变化，吸附前后XPS的对比，溶液中常见一价和二价共存离子在MPPB吸附过程的影响。MPPB吸附后XRD、FTIR表征出现了不同程度的变化说明了金属与MPPB的结合过程中有络合作用的发生。在MPPB与目标溶液(Pb(Ⅱ)或Cu(Ⅱ)的结合中，常见一价和二价阳离子的加入对于吸附进程中的负影响表面有离子交换作用的发生。总结得出，可能的机制为静电吸引和化学络合是主要的机制，离子交换作用辅助。

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第 1 章 绪 论

1.1 重金属污染概述

1.1.1 重金属污染现状

1.1.2 来源与危害

1.1.3 相关法律法规

1.2 重金属废水的去除方法

1.2.1 生物法

1.2.2 物理化学法

1.3 农业废弃物在重金属处理中的应用

1.4 果皮废弃物吸附材料

1.5 研究意义和主要内容

1.5.1 选题意义

1.5.2 主要内容

第 2 章 柚皮基生物炭的制备及表征分析

2.1 实验设备与试剂

2.2 实验部分

2.2.1 FPPB 和 MPPB 的制备

2.2.2 FPPB 和 MPPB 的表征

2.3 结果与讨论

2.3.1 元素分析

2.3.2 SEM 分析

2.3.3 XRD 分析

2.3.4 FTIR 分析

2.3.4 Zeta 电位

2.3.5 磁学性质测量(VSM)

2.4 本章小结

第 3 章 柚皮基生物炭对废水中的 Pb(II)和 Cu(II)的吸附性能及吸附机理分析

3.1 引言

3.2 材料方法与实验设计

3.2.1 柚皮基生物炭的制备

3.2.2 吸附实验

3.3 结果与讨论

3.3.1 吸附数据分析

3.3.2 响应面优化 MPPB 去除 Cu(II)

3.3.3 吸附机理的研究

3.3.4 与其他吸附剂吸附能力的比较

3.4 本章小结

第 4 章 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

参考文献

附录 A 攻读学位期间所发表的学术论文目录

致 谢