改性g-C3N4光催化膜对有机污染物的去除性能及膜自清洁能力研究

摘要

随着社会经济和技术的发展，大量产生有毒有害的化学物质，如可溶性有机染料、抗生素和塑料废物等，导致了全球水污染危机加剧。膜分离技术作为一种高效安全的水处理手段，已被广泛使用，但是在长时间的过滤过程中，污染物在膜表面的积累，导致膜孔堵塞，形成膜污染，缩短膜的使用寿命、增加运行成本、降低污染物的处理效率，限制膜在污水处理中的大规模应用。最近，光催化技术与膜分离技术的结合已经引起了人们的关注，光催化膜使传统的膜不仅具有分离选择性能，并且能在光照下降解污染物，还使膜实现自清洁、缓解膜污染程度的功能。　　本文进行了改性g-C3N4光催化膜对有机污染物的去除性能及膜自清洁能力研究。首先，本研究以二甲基亚砜(DMSO)作为溶剂，以三聚氰胺、三聚氰酸和尿素溶解在DMSO中形成的超分子聚集体作为前驱体，制备了具有优异光催化性能的MCU(DMSO)-C3N4材料，并将其真空过滤作为光催化层负载在PVDF膜上，随后，依次过滤聚乙二醇和戊二醛作为交联剂，制备得到不同MCU-C3N4含量的MCU-C3N4/PVDF膜。其次，用AFM和FE-SEM对MCU-C3N4/PVDF膜进行表征，并检测了光催化膜的孔径、截留性能、纯水通量、光催化性能、自清洁性能。结果表明，随着MCU-C3N4含量的增大，膜通量逐渐减小。采用静态实验评估MCU-C3N4/PVDF光催化膜对罗丹明B和盐酸四环素降解的光催化效率分别为84.24%和71.26%，分别是原PVDF膜的8倍和61倍。用四阶段过滤体系来评估光催化膜的自清洁性能，测定通量恢复率(FRR)。过滤1wt%海藻酸溶液，被完全污染的MCU-C3N4/PVDF膜在可见光照射(λ＞420nm)30分钟后，FRR最大可达到91%。同时，可见光照射后，可逆污染阻力(Rr)的比重超过不可逆污染阻力(Rir)，占主要地位，表明MCU-C3N4/PVDF膜在光照后可以缓解膜污染的程度。这种利用光催化剂MCU-C3N4对膜进行改性的新方法，使我们对光催化膜的光催化和自清洁性能有了新的认识，为其广泛应用提供了理论依据。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 引言

1.2 全球水环境有机物污染现状

1.2.1 染料污染

1.2.2 抗生素污染

1.3 膜分离技术国内外研究进展

1.3.1 膜分离技术存在的问题及改性技术

1.4 光催化技术国内外研究进展

1.4.1 光催化过程原理

1.4.2 光催化材料种类

1.5 光催化膜技术国内外研究进展

1.5.1 紫外光响应光催化膜研究进展及不足

1.5.2 可见光响应的g-C3N4基光催化膜

1.6 研究目的与内容

1.6.1 研究目的

1.6.2 研究内容

第2章 MCU-C3N4/PVDF复合膜的组装及特征化

2.1 引言

2.2.1 主要实验试剂和材料

2.2.2 主要仪器设备

2.3 实验方法

2.3.1 MCU-C3N4光催化材料的制备及表征

2.3.2 最优分散剂比例的确定

2.3.3 复合光催化膜的制备及结合强度检测

2.3.4 复合光催化膜的表征

2.4 结果与讨论

2.4.1 分散剂比例确定

2.4.2 PVDF膜层与光催化层的结合强度

2.4.3 光催化材料和复合膜的表征

2.5 本章小结

第3章 MCU-C3N4/PVDF复合膜的基本性能

3.1 引言

3.2.1 实验材料

3.2.2 主要仪器设备

3.3 实验方法

3.3.1 复合光催化膜的孔径测定

3.3.2 复合光催化膜的纯水通量测定

3.3.3 复合光催化膜的海藻酸截留率测定

3.3.4 复合光催化膜的静态光催化实验

3.4 结果与讨论

3.4.1 复合光催化膜的孔径、截留性能、纯水通量

3.4.2 复合光催化膜的光催化性能

3.5 本章小结

第4章 MCU-C3N4/PVDF复合膜的自净性能及稳定性

4.1 引言

4.2 实验材料与仪器设备

4.3 实验方法

4.3.1 复合膜的自净性能测试

4.3.2 复合膜的光催化稳定性测试

4.4 结果与讨论

4.4.1 复合膜的自净性能

4.4.2 复合膜的稳定性

4.5 本章小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

附录A 攻读学位期间发表的论文

致谢