装载Au纳米棒的AgPd和AgAu纳米碗的加工及其光辅助催化特性

摘要

在过去很长一段时间，科学界一直认为金属等离子体衰减所产生的正负载流子的寿命很短，不足以改善金属本身的催化性能。然而，近年的研究发现，只要外部环境条件合适，等离子体衰减产生的正负电荷还是能够被有效地分离，所产生的热电子或热空穴能够有效地参与催化反应，从而显著地改善金属催化剂本身的性能。本论文将通过降低等离子金属纳米结构的形貌对称性，来提高等离子体衰减产生的正负电荷的分离效率，并尝试揭示等离子辅助催化的内在本质原因。具体工作如下：　　(1)以Ag包覆Au纳米棒的Au/Ag核/壳纳米长方体为模板，采用甲苯/水界面组装和限域刻蚀技术，用Pd2+定向刻蚀Au/Ag核/壳纳米长方体的一个面，实现了在AgPd纳米碗中种植Au纳米棒(Au/AgPd)，发展了一种制备多层次非对称结构的新方法。　　(2)在激发金属等离子体的光照下，Au/AgPd非对称结构纳米粒子表现出优异的电催化性能。Au/AgPd非对称结构纳米粒子电催化活性的对光波长、温度的依赖性以及活化能计算结果等表明：Au等离子体衰减产生的“热空穴”参与催化反应，是Au/AgPd催化性能提高的主要原因。在660nm的激光照射下，等离子体能够被有效激发，Au/AgPd的质量活度高达15AmgPd?1，大约是商业Pd/C催化剂的16倍。　　(3)以Ag包覆Au纳米棒的Au/Ag核/壳纳米长方体为模板，采用界面组装和限域刻蚀技术，用Au3+定向刻蚀Au/Ag核/壳纳米长方体的一个面，实现了在AgAu纳米碗中种植Au纳米棒(Au/AgAu)，并研究了Au/AgAu等离子辅助催化硝基苯酚还原。结果表明：在可见光照射下，由于等离子衰减产生的“热电子”能够有效增强Au/AgAu表面的还原能力，加快了反应速率。

目录

声明

第1章 绪 论

1.1表面等离子体光催化的概述

1.1.1金属等离子体共振简介

1.1.2 等离子共振增强催化作用机理

1.1.3等离子共振的影响因素

1.1.4等离子体光催化中对光的依赖性

1.2 等离子金属催化剂材料设计

1.2.1等离子金属间接催化材料设计

1.2.2等离子金属直接催化剂材料设计

1.3等离子金属催化剂中结构设计

1.4本文的工作内容和创新

第2章 装载Au纳米棒的AgPd纳米碗（Au/AgPd）的合成及表征

2.1 前言

2.2 实验部分

2.2.1实验试剂

2.2.2 实验仪器

2.2.3 Au纳米棒的制备

2.2.4 Au/Ag核/壳纳米长方体的制备

2.2.5 Au/AgPd的制备

2.3 结果与讨论

2.3.1 合成Au/Ag核/壳长方体的微观结构表征

2.3.2 Au/AgPd的微观形貌及结构表征

2.3.3 Au/AgPd形貌形成的机理探究

2.4 小结

第3章 Au/AgPd光辅助催化氧化甲醇

3.1 前言

3.2 实验部分

3.2.1 实验试剂

3.2.2 实验仪器

3.2.3 电化学测试方法

3.2.4 计算使用的公式

3.3 结果与讨论

3.3.1 Au/AgPd的电化学性能测试

3.3.2 Au/AgPd光辅助电化学性能测试

3.3.3 AuAgPd光辅助甲醇催化氧化机理探究

3.4 小结

第4章 Au/AgAu光辅助催化还原对硝基苯酚

4.1 前言

4.2 实验部分

4.2.1实验试剂

4.2.2 实验仪器

4.2.3 Au/AgAu的合成

4.2.4 对硝基苯酚还原催化性能测试方法

4.3 结果与讨论

4.3.1 Au/AgAu的微观形貌表征

4.3.2 Au/AgAu在对硝基苯酚光辅助催化还原性能测试

4.4 小结

结论

参考文献

附录 攻读学位期间论文发表情况

致谢