钛网原位生长g-C3N4/Ti3C2/TiO2纳米管阵列及其光催化降解有机污染物性能研究

摘要

近年来，含有大量未经处理的工业污染物的废水排放到地表水或地下水体中，造成了水环境的严重污染,其中染料废水中的罗丹明B和抗生素废水中的盐酸四环素等为主要污染物。光催化技术作为一种绿色环保的污染物治理技术，对此类有机污染物有较好的氧化降解作用，甚至可以完全矿化部分有毒的污染物。二氧化钛(TiO2)光催化剂由于成本低、无二次污染等优点具有较好的应用前景，但是TiO2的带隙宽度较宽(3.2 eV)，只在紫外区光谱范围内存在光吸收，且粉末状TiO2回收困难，限制了在实际环境中的应用。因此，本研究以钛网为基体，原位生长3D环绕的TiO2纳米管阵列，可以方便回收利用。同时，石墨相氮化碳(g-C3N4)作为窄带隙的二维纳米材料(2.7 eV)，可以有效的弥补TiO2光响应的不足，但是该二元材料在研究过程中，依然存在电子空穴对复合率高的问题。一种新型具有良好导电性的二维材料MXene，作为助催化剂可以有效的促进光生电子的分离速率，进一步提高复合材料的光催化性能。　　本研究采用阳极氧化法、化学气相沉积法成功地在Ti网上原位生长三元光催化剂g-C3N4/Ti3C2/TiO2纳米管阵列。通过采用不同的表征分析方法，如场发射扫描电子显微镜(FESEM)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、X射线粉末衍射(XRD)、UV-Vis漫反射光谱(DRS)、X射线光电子光谱(XPS)等来表征所制备的光催化剂的形态和光学性质。表征结果证明g-C3N4和Ti3C2的混合物均匀地分布在TiO2纳米管阵列的表面上。光化学分析表明，异质结构的形成会促进载流子的分离和转移，g-C3N4/Ti3C2/TiO2纳米管阵列的光电流密度是纯TiO2纳米管阵列的3倍。g-C3N4/Ti3C2/TiO2纳米管阵列对罗丹明B和盐酸四环素降解的反应速率常数分别为0.0370min-1和0.0091min-1，证明其去除效率分别比g-C3N4/TiO2纳米管阵列高约3倍和2倍。g-C3N4/Ti3C2/TiO2纳米管阵列在对RhB的5个循环降解后仍然具备高效的处理效率，显示出的很好的稳定性和方便回收利用的优点。此外，通过HPLC-MS对盐酸四环素的降解中间体进行分析，并探讨了TC-HCl的光催化降解机理。本研究提供了一种有效的方法来构建可重复使用且稳定性优异的三元光催化剂，以显着提高光降解活性。

目录

声明

第 1 章 绪论

1.1 研究背景

1.2 光催化技术介绍

1.2.1 光催化机理分析

1.2.2 光催化的应用

1.2.3 光催化性能的影响因素

1.3 TiO2光催化材料

1.3.1 TiO2光催化材料的研究概述

1.3.2 TiO2光催化材料的合成

1.3.3 TiO2光催化材料的改性

1.4.1 g-C3N4的研究简介

1.4.2 g-C3N4的合成方法

1.4.3 g-C3N4的光催化改性

1.5 二维 Ti3C2纳米材料

1.5.1 MXene 材料的研究简介

1.5.2 MXene 材料的制备

1.5.3 MXene 材料的应用

1.6 研究意义和内容

第 2 章 实验材料制备及研究方法

2.1 实验材料和设备

2.1.1 材料和药品

2.1.2 设备和仪器

2.2.1 Ti3C2的制备

2.2.2 TiO2纳米管阵列的制备

2.2.3 g-C3N4/Ti3C2/TiO2纳米管阵列的制备

2.3 材料的表征和分析方法

2.3.1 材料微观结构和光吸收性能表征

2.3.2 光催化降解和分析方法

2.4 本章小节

第 3 章 光催化材料的表征结果与分析

3.1 形态和结构表征

3.2 光学吸收性能分析

3.3 本章小节

第 4 章 光催化材料的活性与机理研究

4.1 光催化材料的催化活性测试和动力学分析

4.2 光催化材料的降解中间产物分析

4.3 光催化材料的降解机理讨论

4.4 本章小结

第 5 章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

附录 A 攻读硕士学位期间所发表的学术论文目录

致谢