声致羟基自由基氧化降解苯酚溶液的研究

摘要

论文主要针对声致羟基自由基(·OH)氧化降解苯酚溶液过程，计算并测量了超声发生器内声强分布情况;优化了声致·OH的检测条件以及苯酚降解过程的工艺参数，考察声场分布对声致·OH的量和苯酚降解过程的影响，并探讨了声致·OH与苯酚降解效率之间的关系。
　　 基于声学理论，计算了单个换能器形成的超声场内液面水平方向和竖直方向相对声强分布状况。采用由三维定位仪和超声波声强测量仪组成的声强测量装置对超声场内实际声强大小及分布状况进行测量。结果显示，声强在三维空间均存在不均匀分布。声强理论计算值与实测值的对照表明二者具有一定程度的吻合性，说明声场理论计算在一定程度上可以验证实际测量的结果。
　　 针对声致·OH的产生过程，采用荧光光谱法定量检测其产生的·OH的量。声致·OH的产生量与超声辐照时间、超声功率、频率以及声强等四种因素均密切相关。通过对声致·OH产生量的理论计算式进行修正，获得实际情况下声致·OH产生量的计算模型。
　　 针对苯酚溶液体系，研究了工艺参数及声场分布特性对苯酚降解效果的影响。优化的工艺条件为:苯酚初始浓度10 mg·L-1，温度35℃，超声功率100 W，超声频率40 kHz。声强大小及分布对苯酚的降解过程均有一定的影响，为有效利用声能并提高苯酚降解效果，反应器应放置于换能器上方区域且处于声场近场区内。在优化工艺条件下，球形反应器置于超声场中位置坐标为(0，0，2)，即声强为1.12 W·cm-2时，苯酚降解效果最佳达到38.62％。
　　 基于上述结果，针对声致·OH氧化降解苯酚溶液过程，研究其对降解效率的影响及反应动力学。结果表明，声致·OH氧化降解低浓度苯酚溶液过程符合一级动力学特征，反应速率与初始浓度呈反比关系。研究以叔丁醇为自由基清除剂，进一步证明声致·OH氧化降解是超声降解苯酚主要方式，且随着声致·OH的增加苯酚降解反应速率成线性增加。

目录

声明

致谢

摘要

符号说明

第1章 文献综述

1．1 超声场测量及其分布特性

1．1．1 常见声场测量方法

1．1．2 声场分布特性相关研究现状

1．2 超声降解反应及其研究进展

1．2．1 超声降解技术机理

1．2．2 声致·OH氧化降解苯酚反应机理

1．2．3 常见·OH的检测方法

1．2．4 超声降解反应影响因素

1．2．5 超声技术研究进展

1．3 论文研究的主要内容、目的及意义

第2章 实验部分

2．1 实验药品与材料

2．2 实验仪器及设备

2．3 实验装置与流程

2．3．1 声强分布测量

2．3．2 声场内三维坐标系的建立

2．3．3 反应器受辐照声强的测量

2．3．4 超声降解反应

2．3．5 声致·OH的检测

2．4 分析与测试

2．4．1 声强的测量与及其原理

2．4．2 苯酚浓度的测定

2．4．3 声致·OH浓度的测定

第3章 超声场内声强分布及其特性研究

3．1 换能器辐射声场理论计算

3．1．1 近场区

3．1．2 远场区

3．1．3 水平方向相对声强的计算

3．1．4 竖直方向相对声强的计算

3．2 声场测量参数的选择

3．2．1 超声辐照时间

3．2．2 介质温度

3．2．3 液面高度

3．3 超声场内三维空间相对声强分布的研究

3．3．1 竖直方向相对声强分布

3．3．2 水平方向相对声强分布

3．3．3 竖直方向相对声强实测值与计算值的比较

3．3．4 水平方向相对声强实测值与计算值的比较

3．4 声强等强线的分布

3．4．1 竖直方向

3．4．2 水平方向

3．5 超声参数对声强分布的影响

3．5．1 超声频率的影响

3．5．2 超声功率

3．6 本章小结

第4章 声致羟基自由基氧化降解苯酚溶液

4．1 声致·OH产生的理论计算

4．2 声致·OH测量条件的选定

4．2．1 超声时间

4．2．2 TA浓度

4．2．3 温度

4．3 超声参数对·OH量和苯酚降解效果的影响

4．3．1 超声频率的影响

4．3．2 超声功率的影响

4．4 声场分布对苯酚降解率的影响

4．4．1 竖直方向

4．4．2 水平方向

4．4．3 相同声强条件下苯酚降解效果的考察

4．5 声场分布对声致·OH产生量的影响

4．5．1 竖直方向

4．5．2 水平方向

4．6 本章小结

第5章 声致·OH氧化降解苯酚溶液动力学

5．1 超声降解苯酚溶液反应动力学

5．1．1 超声降解苯酚溶液反应动力学方程的建立

5．1．2 不同苯酚溶液初始浓度条件下动力学方程

5．2 声致·OH对苯酚降解效果的影响

5．2．1 声致·OH在超声降解苯酚溶液过程中的作用

5．2．2 声致·OH与苯酚降解反应之间的关系

5．3 本章小结

总结

参考文献

攻读硕士学位期间发表论文情况