多级孔结构化磁黄铁矿材料制备及除磷性能

摘要

本文以安徽庐江浮选黄铁矿精粉(FeS2)以及水热合成针铁矿、天然褐铁矿为原材料，通过X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、磁化率仪、热重分析仪等手段，综合分析了安徽庐江浮黄铁矿与针铁矿在N2保护气氛下不同温度焙烧后两种产物的结构、磁化率、升温过程重量损失的演化规律。静态实验考察了不同温度热处理针铁矿层产物新生磁黄铁矿(Npyr)对水中PO43-的净化作用、溶液初始pH值、PO43-初始浓度、反应时间、溶液温度及水中主要阴离子和阳离子对最佳焙烧温度新生磁黄铁矿(NewbornPyrrhotite，Npyr)净化水中PO43-的作用。结果表明:(1)在氮气气氛下混合焙烧黄铁矿与针铁矿，在500℃时黄铁矿尚未分解，针铁矿脱羟基演变为赤铁矿;在500～600℃时，赤铁矿与黄铁矿分解产生的单质硫发生氧化还原反应首先形成磁铁矿，磁铁矿再与单质硫发生歧化反应形成磁黄铁矿和二氧化硫。(2)针铁矿转变为赤铁矿、磁铁矿的过程中继承了针铁矿的形貌特征，但转变为磁黄铁矿后变成为粒状，并且随着焙烧温度升高形成磁黄铁矿的粒径增大。磁铁矿与单质硫气固相反应转变为磁黄铁矿的晶体生长为螺旋生长。焙烧黄铁矿与天然针铁矿针铁矿层产物对净化水中低浓度磷的最佳焙烧条件为:焙烧温度650℃，焙烧时间2h。(3)新生磁黄铁矿(Npyr)去除磷的最佳pH范围是5-7;溶液中的共存阴离子Cl-，对Npyr样品吸附磷没有显著干扰作用，NO3-对Npyr样品吸附磷有明显促进作用;SO42-，HCO3-对去除率有干扰作用，与PO43-是竞争关系。此外，通过分析动态试验柱的出水溶液中PO43-、Fe2+、SO42-浓度，考察了焙烧黄铁矿对溶液中PO43-的净化效果。得出了新生磁黄铁矿对5mg/L以下的含磷溶液去除效果很好去除率接近100％;700℃焙烧黄铁矿动态柱实验在水力停留时间为1.5h的条件下，可以连续运行375天，对1mg/L以下的含磷溶液去除率接近100％。

目录

声明

摘要

致谢

第一章 绪论

1．1 水环境污染现状

1．2 水体富营养化

1．2．1 我国的水体富营养化污染现状

1．2．2 水体富营养化及其危害

1．2．2 水体富营养化及其危害

1．2．3 水体富营养化污染的来源

1．3 铁硫化物特性

1．3．1 黄铁矿的基本性质及来源

1．3．2 铁硫化物的改性

1．3．3 铁矿硫化物的环境效应

1．3．4 铁硫化物在废水处理方面的研究现状

1．4 保护气氛下焙烧黄铁矿产物基本特性

1．5 本论文的主要研究内容、实验方案设计及创新点

1．5．1 研究内容

1．5．2 实验方案设计

1．5．3 创新点

第二章 焙烧黄铁矿结构演变及其除磷作用

2．1 实验材料及方法

2．1．1 焙烧黄铁矿去除含磷溶液静态实验

2．1．2 动态实验柱

2．2 结果

2．2．1 不同焙烧温度下黄铁矿演变产物的XRD分析

2．2．2 焙烧黄铁矿除磷过程中pH的变化

2．2．3 焙烧黄铁矿去除水中磷

2．2．4 动态柱实验出水分析

2．3 本章小结

第三章 黄铁矿-合成针铁矿混合无氧焙烧产物物相演变和特性

3．1 实验材料及方法

3．1．1 实验主要仪器和试剂

3．2 结果与讨论

3．2．1 XRD分析结果

3．2．2 TG-DTG分析结果

3．2．3 磁化率分析结果

3．2．4 SEM分析

3．2．5 BET-SSA分析

3．2．6 混合焙烧针铁矿演变产物磁黄铁矿的除磷活性

3．3 本章小结

第四章 黄铁矿-天然针铁矿混合焙烧产物去除磷的性能和机理

4．1 实验材料及方法

4．1．1 实验材料

4．1．2 实验方法

4．1．3 表征与分析方法

4．2 结果与讨论

4．2．1 XRD分析

4．2．2 热重与差热分析结果

4．2．3 磁化率分析

4．2．4 焙烧温度的影响

4．2．5 pH的影响

4．2．6 吸附时间及初始浓度对反应的影响

4．2．7 反应温度的影响

4．2．8 离子强度的影响

4．2．9 溶解氧浓度对新生磁黄铁矿除磷的影响

4．3 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

研究生期间参与的学术活动和成果情况