水滑石复合电极材料的制备及在空气阴极燃料电池中的应用

摘要

环境污染问题日益严重，具有高毒性的硫化物广泛存在于工业废水中，络合铁脱硫技术具有高效，无污染，可以循环利用等优点是目前研究的重点。由于硫化物氧化速率较快，络合铁脱硫技术的整个过程的循环速率取决于空气阴极燃料电池中Fe(Ⅱ)的电化学氧化过程。在空气阴极燃料电池中影响Fe(Ⅱ)电氧化的关键因素是阳极材料，不同的阳极材料会不同程度的加快空气阴极燃料电池中络合铁的氧化速率。应用较广泛的传统的阳极材料有石墨毡材料，本实验采用石墨毡和泡沫镍两种基体，探究不同的阳极材料对燃料电池中Fe(Ⅱ)催化性能的影响。
　　本研究分别以石墨碳毡和泡沫镍为基体，氯化镍、氯化铁等为原料，采用高温水热反应原位合成出合成镍铁水滑石/石墨毡和镍铁水滑石/泡沫镍复合材料。运用XRD、XPS、FTIR、SEM及电化学分析等方法对复合材料的组成、结构和电化学性能等进行表征，对其合成工艺条件进行了优化。将合成的复合材料作为阳极应用于空气阴极燃料电池，考察其对Fe(Ⅱ)的电催化氧化性能。通过比较不同的工艺条件合成的水滑石复合电极材料的性能，我们发现当水热反应的初始投料比镍/铁=2∶1，水滑石中的镍铁的总金属离子浓度为0.2M，水热反应温度为140℃，水热反应时间为12h时，水滑石复合电极的性能最佳。在最佳工艺条件下合成的水滑石石墨毡复合电极做空气阴极燃料电池的阳极时的Fe(Ⅱ)的氧化速率相较于空白石墨毡加快了44.4％左右，库伦效率为53％相较于空白石墨毡37％提高了16％左右。而水滑石泡沫镍复合电极做阳极时，燃料电池的库伦效率为45％相较于空白泡沫镍电极39％，提高了6％左右。电池中Fe(Ⅱ)的氧化速率加快了40％左右。

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致谢

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．2 水滑石与类水滑石的概述

1．2．1 水滑石及类水滑石的结构

1．2．2 水滑石及类水滑石的性质

1．2．3 水滑石及类水滑石的制备方法

1．2．4 水滑石及类水滑石的应用

1．3 燃料电池

1．3．1 燃料电池的工作原理与特点

1．3．2 燃料电池的特点

1．3．3 燃料电池的应用

1．4 课题研究的主要内容、目的与意义

1．4．1 课题的主要研究内容

1．4．2 课题的来源、目的和意义

第二章 实验部分

2．1 实验仪器与实验材料

2．1．1 实验仪器

2．2 实验试剂

2．3 燃料电池相关性能参数的计算

2．3．1 库仑效率

2．3．2 燃料电池中Fe(II)浓度的测定及氧化的速率的计算

2．3．3 标准曲线的绘制

2．4 电极材料的结构分析方法

2．4．1 镍铁水滑石／石墨毡电极的XRD测试

2．4．2 镍铁水滑石／石墨毡电极的XPS测试

2．4．3 镍铁／石墨毡水滑石电极的SEM测试

第三章 镍铁水滑石／石墨毡电极材料的制备及表征

3．1 概述

3．2 实验部分

3．2．1 主要实验试剂

3．2．2 碳载水滑石复合电极的合成

3．2．3 燃料电池的电池构建

3．2．4 电极材料的电化学分析方法

3．3 结果与讨论

3．3．1 碳载水滑石复合电极的晶体结构(XRD)表征

3．3．2 碳载水滑石复合电极的形貌(SEM)图

3．3．3 水滑石电极材料的XPS谱图表征

3．3．4 碳载水滑石／石墨毡电极材料的红外谱图

3．3．5 不同工艺条件的循环伏安谱图

3．3．7 碳载水滑石复合电极在络合铁中的催化性能

3．3．8 碳载水滑石复合电极在络合铁中的库伦效率

3．3．9 碳载水滑石复合电极的计时电流和电流时间图

3．3．10 碳载水滑石复合电极的阻抗测试

3．3．11 碳载水滑石复合电极的电流密度图

3．3．12 水滑石复合电极的表面电化学测试表征

3．4 本章小结

第四章 镍铁水滑石／泡沫镍电极材料的制备及其性能研究

4．1 前言

4．2 实验部分

4．2．1 水滑石／泡沫镍复合电极的制备

4．2．2 铁基空气阴极燃料电池的组装

4．2．3 燃料电池阻抗的(EIS)、极化曲线和循环伏安(CV)的测定

4．2．4 空气阴极燃料电池中铁(Ⅱ)浓度的测定

4．2．5 水滑石复合电极材料的表征

4．3 结果与讨论

4．3．1 水滑石复合电极的XRD测试

4．3．2 水滑石复合电极的SEM测试

4．3．3 水滑石泡沫镍复合电极的XPS谱图

4．3．4 水滑石泡沫镍电极的循环伏安曲线

4．3．5 水滑石复合电极的阻抗测试

4．3．6 水滑石泡沫镍电极在燃料电池中的催化Fe(Ⅲ)再生性能

4．3．7 水滑石泡沫镍电极的计时电势曲线

4．4 本章小结

第五章 结论

参考文献

攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况