两步溶液法制备钙钛矿太阳电池及其对光伏性能影响的研究

摘要

钙钛矿太阳电池是近年来学术界研究的热点之一，钙钛矿吸收层是钙钛矿太阳电池的主要组成部分之一，对其光伏性能具有重要的影响。本论文通过分批加入PbI2和NMP、重复PbI2溶解和NMP加入操作、保持PbI2过量以防止PbI2· NMP2生成的方法（即重复PbI2溶解-NMP加入循环法），成功配制了1.9 mol·dm-3高浓度的PbI2·NMP复合物前驱体溶液，并用两步溶液法转化相应PbI2·NMP复合物薄膜制备高厚度、全覆盖、大颗粒、Br掺杂的CH3NH3PbI3-xBrx薄膜，组装了结构为FTO/c-TiO2/CH3NH3PbI3-xBrx/spiro-O Me TA D/Au的平板钙钛矿太阳电池。系统研究了两步溶液法转化制备钙钛矿薄膜过程中，PbI2·NMP复合物前驱体溶液的浓度、转化温度与转化时间、混合卤甲铵异丙醇溶液中CH3NH3Br含量对所得CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的化学组成、光学吸收、晶相、微结构的影响，并比较了与平板钙钛矿太阳电池的关系。
　　结果表明，采用重复PbI2溶解-NMP加入循环法可成功配制高浓度的PbI2·NMP复合物前驱体溶液，且随着PbI2·NMP复合物前驱体溶液浓度从1.5 mol·dm-3增加到1.7 mol·dm-3、1.9 mol·dm-3时，PbI2·NMP复合物薄膜的厚度从347 nm增加到382 nm、508 nm，相应的CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的厚度从444 nm增加到538 nm、596 nm;基于1.9 mol·dm-3的PbI2·NMP复合物前驱体溶液所得CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的厚度最厚，基于1.9 mol·dm-3的PbI2·NMP复合物前驱体溶液的平板钙钛矿太阳电池在空气相对湿度为50～54％下获得了12.13％的最高光电转换效率和11.90±0.49％的平均光电转换效率;当转化温度从100℃升高至120℃、140℃时，转化时间从40 min降低到20 min、10 min，CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的结晶度逐渐增强，钙钛矿颗粒大小从～250 nm增大至～500 nm、～800 nm，基于转化温度和转化时间为140℃10 min组装的平板钙钛矿太阳电池在空气相对湿度为50～54％下获得了13.56％的最高光电转换效率和12.46±1.10％的平均光电转换效率;CH3NH3PbI3-xBrx薄膜中Br的含量随着混合卤甲铵异丙醇溶液中Br含量的增加呈线性增长，且CH3NH3PbI3-xBrx薄膜中Br含量的增长慢于混合卤甲铵异丙醇溶液中Br含量的增长，随着CH3NH3Br含量的增加，CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的吸收开端蓝移，(110)晶面CH3NH3PbI3-xBrx衍射峰位置向2θ增大的方向发生位移，使用CH3NH3Br/CH3NH3I物质的量之比为10/90的混合卤甲铵异丙醇溶液可制备的高结晶度、颗粒边界少的CH3NH3PbI3-xBrx薄膜，相应平板钙钛矿太阳电池获得了14.88％的最高光电转换效率和14.21±0.67％的平均光电转换效率。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 钙钛矿太阳电池概述

1．2．1 钙钛矿材料

1．2．2 钙钛矿太阳电池的结构及工作原理

1．3 钙钛矿太阳电池的研究进展

1．3．1 染料敏化太阳电池

1．3．2 含骨架层的钙钛矿太阳电池

1．3．3 平板n-i-P结构钙钛矿太阳电池

1．3．4 平板p-i-n结构钙钛矿太阳电池

1．3．5 其他结构的钙钛矿太阳电池

1．4 本论文的研究意义与主要内容

第二章 利用PbI2·NMP两步溶液法制备CH3NH3PbI3-xBrx薄膜及其在平板钙钛矿太阳电池中的应用

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 试剂与仪器

2．2．2 PbI2·NMP复合物前驱体溶液的配制

2．2．3 PbI2·NMP复合物薄膜的制备

2．2．4 CH3NH3I与CH3NH3Br混合物的异丙醇溶液的配制

2．2．5 PbI2·NMP复合物薄膜的转化

2．2．6 平板钙钛矿太阳电池的组装

2．2．7 表征方法

2．3 结果与讨论

2．3．1 PbI2·NMP复合物薄膜的晶相、紫外-可见吸收光谱、形貌

2．3．2 CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的晶相、形貌、紫外-可见-近红外吸收光谱、化学组成

2．3．3 平板钙钛矿太阳电池的光伏性能

2．4 本章小结

第三章 两步溶液法转化温度对CH3NH3PbI3-xBrx薄膜及平板钙钛矿太阳电池的影响

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 试剂与仪器

3．3．1 CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的晶相

3．3．2 CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的表面形貌

3．3．3 CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的化学组成

3．3．4 CH3NH3PbI3-xBrx薄膜紫外-可见-近红外吸收光谱

3．3．5 平板钙钛矿太阳电池的光伏性能

3．4 本章小结

第四章 两步溶液法Br掺杂量对CH3NH3PbI3-xBrx薄膜及平板钙钛矿太阳电池光伏性能的影响

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 试剂与仪器

4．2．4 CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的制备

4．2．5 平板钙钛矿太阳电池的组装

4．2．6 表征方法

4．3 结果与讨论

4．3．1 CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的化学组成

4．3．2 CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的紫外-可见-近红外吸收光谱

4．3．3 CH3NH3PbI3-xBrx薄膜晶相

4．3．4 CH3NH3PbI3-xBrx薄膜的形貌

4．3．5 平板钙钛矿太阳电池的光伏性能

4．4 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况