α-Fe2O3负载铋酸盐光催化降解气态苯

摘要

近年来，随着大气中挥发性有机污染物(VOCs)的排放量逐渐增加，导致大气环境和人类健康受到严重的威胁，因此，控制和治理VOCs污染成为急需解决的环境问题，VOCs治理方法成为国内外学者关注的热点
　　光催化法作为治理VOCs的新型方法之一，由于其环境友好、无二次污染、效率高等优点而受到青睐。铋系催化剂作为可见光驱动的新型光催化剂，有着较窄的禁带宽度和良好的可见光吸收活性，所以应用前景广泛。本文用针铁矿作为前驱体，合成一系列的α-Fe2O3负载铋系化合物(B12WO6，B1VO4，B12MoO6)复合催化剂。并且用XRD、SEM、BET、DRS、XPS等手段对复合催化剂进行表征。通过实验探究复合催化剂光催化降解气态苯的机理，并通过测量产生的CO2的量计算其矿化率。得出以下结论:
　　(1)以针铁矿作为前驱物，通过水热-煅烧法制备的B12WO6/α-Fe2O3复合催化剂对气态苯具有良好的光催化活性。当前驱体溶液pH为3、煅烧温度为350℃和针铁矿与B12WO6的摩尔比为0.8∶1时所制备的复合催化剂具有最高的光催化活性，在365nm紫外灯照射220min后对初始浓度为50mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别达到71.9％和67.7％。通过对不同催化剂的表征发现B12WO6/α-Fe2O3复合催化剂中的B12WO6呈现纳米片状，与纯B12WO6相比，B12WO6/α-Fe2O3复合催化剂具有较大比表面积和较宽的光吸收范围。通过对B12WO6/α-Fe2O3复合光降解苯的机理探究发现，在苯的光催化降解过程中，起主要作用的是光生空穴(h+)和超氧负离子自由基(·O2-)。
　　(2)以针铁矿作为前驱体，采用水热-煅烧法制备B1VO4/α-Fe2O3复合光催化剂，并通过降解气态苯测试B1VO4/α-Fe2O3复合光催化剂的光活性。当B1VO4和α-Fe2O3的质量比为5∶5和煅烧温度为350℃时制备的复合催化剂有最高的光催化活性，在365nm紫外灯照210min后对初始浓度为100mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别达到66.87％和76.5％。实验发现随着加入苯的初始浓度增加，B1VO4/α-Fe2O3复合催化剂对苯的光催化降解活性随之降低。通过对B1VO4/α-Fe2O3复合催化剂光催化降解苯的机理研究发现，在光反应中，光生空穴(h+)和超氧负离子自由基（·O2-）是苯降解的主要活性物种。
　　(3)以针铁矿作为前驱体，通过溶剂热-煅烧法制备α-Fe2O3/B12MoO6复合催化剂并研究其对气态苯的光催化降解活性。实验发现，当针铁矿与B12MoO6质量比为0.2∶1，煅烧温度为300℃时所制备的B12MoO6/α-Fe2O3复合催化剂具有最高的光催化活性，在365nm紫外光照射180min后对初始浓度为100mg/m3的气态苯的降解率和矿化率分别为71.74％和75.12％。通过活性物种的捕获实验发现在B12MoO6/α-Fe2O3复合催化剂光催化降解气态苯的过程中，光生空穴(h+)、超氧负离子自由基(·O2-)和羟基自由基(·OH)对苯的降解都发挥了积极作用。

目录

声明

致谢

摘要

第一章 绪论

1．1．2 VOCs的危害

1．1．3 VOCs的主要处理技术

1．2 半导体光催化

1．2．1 光催化氧化原理

1．2．2 影响半导体光催化反应活性的主要因素

1．2．3 光催化在环境领域的应用

1．3 铋系光催化剂

1．3．1 铋系催化剂简介

1．3．2 铋系催化剂的合成方法

1．3．3 铋系催化剂的改性方法

1．4 本课题研究的意义和内容

1．4．1 本课题研究的意义

1．4．2 本课题研究的内容

第二章 实验材料与方法

2．2 催化剂的制备

2．4 催化剂活性评价系统

第三章 Bi2WO6／α-Fe2O3光催化降解气态苯的研究

3．2 催化剂的优选

3．3 催化剂的表征

3．3．1 XRD表征

3．3．2 SEM表征

3．3．3 DRS表征

3．3．4 BET表征

3．3．5 XPS表征

3．4 光催化降解苯机理研究

3．4．1 苯初始浓度的影响

3．4．2 加入不同气体的影响

3．4．3 矿化率

3．5 本章小结

第四章 BiVO4／α-Fe2O3光催化降解气态苯的研究

4．3 催化剂的表征

4．3．1 XRD表征

4．3．2 SEM表征

4．3．3 DRS表征

4．3．4 BET表征

4．3．5 XPS表征

4．4 光催化降解苯机理研究

4．4．1 苯初始浓度的影响

4．4．2 加入不同气体的影响

4．4．3 矿化率

4．5 本章小结

第五章 α-Fe2O3/Bi2MoO6光催化降解气态苯的研究

5．2 催化剂的优选

5．3 催化剂的表征

5．3．1 XRD表征

5．3．2 SEM表征

5．3．3 DRS表征

5．3．4 BET表征

5．3．5 XPS表征

5．4 光催化降解苯机理研究

5．4．1 加入不同初始苯浓度的影响

5．4．2 加入不同自由基猝灭剂的影响

5．4．3 矿化率

5．5 三种铋系复合催化剂活性对比分析

5．6 本章小结

第六章 结论与展望

6．2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间的科研成果