中国北方主要城市大气中PM2.5和二噁英模拟浓度的分析与评价

摘要

二噁英是环境中普遍存在的持久性有机污染物(POPs)，它们难以降解，长期存在，在生物体内容易蓄积，呈现出高致毒性。PM2.5是指空气动力学直径小于或等于2.5μm的颗粒物，由于其粒径小，比表面积大，来源广泛，严重影响着自然环境和人类健康。此外，由于其独特的性质，PM2.5也成为二噁英类持久性有机污染物的良好载体。
　　本研究以中国21个北方城市为对象，分析了2015-2017三年间这些城市大气中PM2.5和模拟二噁英及其毒性当量的污染水平，并选择北京，石家庄，哈尔滨三个城市，对它们大气环境中二噁英的气-粒分配行为和干湿沉降过程进行了模拟，从而对中国北方的大气污染情况进行粗略的分析与评价。
　　结果表明，21个北方城市大气中PM2.5的质量浓度呈现出夏秋季节低，春冬季节高的变化规律，PM2.5重污染区域集中在京津冀地区。整体上，大部分城市的PM2.5浓度依然超过中国和WHO规定的相关标准，但是三年来PM2.5的污染程度呈现出逐步减轻的趋势。相关性分析显示，研究中21个北方城市PM2.5和PM10的质量浓度具有显著相关性，说明二者具有相似的来源。
　　模拟二噁英及其毒性当量的分布特征也呈现出明显的季节规律，春冬季节的污染水平高于夏秋季节。空间上，二噁英污染较为严重的区域与PM2.5相似，在京津冀地区。时间上，2015～2017三年间二噁英及其毒性当量呈现出逐年降低的趋势。但是，估算所得的二噁英及毒性当量的浓度水平仍高于相关研究中世界上部分地区的污染水平。
　　二噁英在颗粒相中的分布比例呈现出先降低，后升高的趋势，一个可能的解释是二噁英类半挥发性有机污染物的气-粒分配行为受到环境温度的影响，在颗粒相中的分布比例随着温度的升高而降低。此外，二噁英在颗粒相中的分布比例随着化合物氯代原子数目的增加而增加。
　　对北京，石家庄和哈尔滨三个城市大气中二噁英及其毒性当量的干湿沉降过程进行模拟，结果表明，二噁英及其毒性当量的干沉降通量在秋冬季节较高，春夏季节较低。对于湿沉降通量，受当地降雨量的影响，呈现出夏秋季节高于春冬季节的规律。
　　对干-湿沉降的总过程进行评估可知，干沉降是北京，石家庄，哈尔滨大气中二噁英类污染物及其毒性当量的主要去除机制。想要控制大气中二噁英及其毒性当量的污染水平，控制大气颗粒物的排放是行之有效的方法之一。

目录

声明

致谢

摘要

1 绪论

1．1 选题背景和研究意义

1．2 大气颗粒物污染

1．2．1 大气颗粒物及其危害

1．2．2 PM2．5 的来源及其组成成分

1．2．3 PM2．5 的国内外研究现状

1．3 二噁英(PCDD／Fs)

1．3．1 二噁英的性质和化学结构

1．3．2 二嗯英的生成机理、来源和危害

1．3．3 二噁英在大气中的分布和迁移

1．3．4 二噁英的国内外的研究现状

1．4 研究内容和意义

1．4．1 研究内容

1．4．2 研究意义

2．1．1 大气污染监测资料来源

2．1．2 气象资料来源

2．2．1 PCDD／Fs的测量及计算方法

2．2．2 毒性当量的定义及计算方法

2．2．3 气相-颗粒相分布及计算方法

2．2．4 干、湿沉降及计算方法

2．3 研究方法

3 2015—2017年我国北方主要城市PM2．5 污染状况的时空变化

3．1．1 PM2．5 的年际变化特征

3．1．2 PM2．5 的季节变化特征

3．1．3 PM2．5 的月变化特征

3．2 PM2．5 的空间变化特征

3．3 PM2．5 和PM10的相关性分析

3．4 本章小结

4 我国北方主要城市大气环境中二嗯英的污染水平

4．1 我国北方大气环境中二噁英的浓度水平

4．2 我国北方大气环境中二噁英的时间变化特征

4．3 我国北方大气环境中二噁英及毒性当量的空间分布特征

4．4 本章小结

5 我国北方主要城市大气中二嗯英的气—粒分配模拟研究

5．1 二噁英及其毒性当量的气—粒分配

5．2 本章小结

6．我国北方主要城市大气中二嗯英的千湿沉降模拟研究

6．1 干沉降

6．2 湿沉降

6．2．1 湿沉降通量

6．2．2 扫除率

6．3 总沉降

6．4 本章小结

7 结论和展望

7．1 主要结论

7．2 不足和展望

参考文献

附录

攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况