晶格铝对针铁矿及其相变产物吸附磷酸根的影响

摘要

针铁矿是土壤和沉积物中极具表面活性和生物化学活性的重要组分之一，而土壤中铝元素的存在会影响针铁矿矿物学特征及其热相变规律，进而影响其相变产物表面物化性质。
　　为此，本文合成了晶格铝替代针铁矿，并分别在空气气氛和还原气氛下得到了热处理产物。通过XRD、FESEM、TEM、Zeta电位、BET、红外光谱、拉曼分析、XPS等一系列表征得知：晶格铝替代针铁矿不仅会改变晶体形貌，影响晶体表面反应活性，抑制针铁矿的成核与生长，同时也提高了晶体的比表面积。在还原性气氛下，晶格铝替代会阻碍针铁矿向零价铁的转化并生成含有晶格铝替代铁氧化物的多孔零价铁。
　　批实验结果说明：准二级动力学模型和Langmuir模型能够更好的描述反应过程，磷酸盐的吸附量与铝的替代量成正比关系。弱酸条件下能够促进铝代针铁矿及其热处理产物对磷酸盐的吸附，反应过程属于内表面络合过程。热力学参数说明铝代针铁矿及其热处理产物吸附磷酸盐是自发和吸热的过程。
　　在铝代针铁矿吸附磷酸盐的实验中，共存阴离子和HA对吸附反应的影响大小顺序为Cl-、NO3-＜HCO3-＜SO42-＜CO32-＜HA;空气气氛热处理产物吸附磷酸盐的实验结果为Cl-/CO32-＜NO3-＜SO42-＜HCO3-＜HA;还原气氛热处理产物吸附磷酸盐结果为SO42-＜NO3-＜HCO3-＜CO32-/Cl-＜HA。这一结果说明HA的存在明显抑制了反应的进行。
　　通过红外光谱和XPS分析结果得知：在吸附反应中，含氧官能团起到了重要作用，为磷酸盐的吸附提供了充足的吸附位点。磷酸盐主要以双齿配合物的形式吸附在铝代针铁矿的表面；而在空气气氛热处理产物中主要以双齿配合物和三维沉淀共存；还原气氛热处理产物吸附磷酸盐的反应机理不仅有吸附作用、还有化学沉淀或共沉淀作用。

目录

声明

致谢

摘要

第一章 绪论

1．1 针铁矿的简介

1．1．1 针铁矿的特征

1．1．2 针铁矿的组成与结构

1．1．3 针铁矿的研究现状

1．2 针铁矿的同晶替代

1．2．1 晶格铝同晶替代针铁矿的特性

1．2．3 晶格铝同晶替代针铁矿的研究现状

1．3 针铁矿的相变规律

1．4 磷元素在土壤中的迁移转化

1．5 研究内容

1．6 研究目的

1．7 研究意义

第二章 晶格铝替代针铁矿的制备及其热分解结构演化

2．1 实验材料及方法

2．2 材料表征

2．3 结果与讨论

2．3．1 不同摩尔比晶格铝替代针铁矿的表征

2．3．2 不同摩尔比晶格铝替代赤铁矿的表征

2．3．3 不同摩尔比晶格铝替代零价铁的表征

2．4 小结

第三章 晶格铝替代针铁矿吸附磷的实验

3．1 实验部分

3．1．1 实验材料

3．1．2 实验仪器

3．1．3 表征

3．1．4 实验内容

3．2 结果与讨论

3．2．1 样品表征

3．2．2 动力学

3．2．3 pH和离子强度影响

3．2．4 等温线

3．2．5 热力学

3．2．6 固液比和logkd

3．2．7 干扰离子和胡敏酸的影响

3．2．8 解吸实验

3．2．9 吸附机理

3．3 小结

第四章 空气气氛热处理晶格铝替代针铁矿吸附磷的实验

4．1 实验部分

4．2 结果与讨论

4．2．1 样品表征

4．2．2 动力学

4．2．3 pH和离子强度影响

4．2．4 等温线和热力学

4．2．5 固液比和logkd

4．2．6 干扰离子和胡敏酸的影响

4．2．7 解吸实验

4．2．8 吸附机理

4．3 小结

第五章 还原气氛热处理晶格铝替代针铁矿吸附磷的实验

5．1 实验部分

5．2 结果与讨论

5．2．1 样品表征

5．2．2 动力学

5．2．3 pH和离子强度影响

5．2．4 等温线

5．2．5 热力学

5．2．6 固液比和logkd

5．2．7 干扰离子和胡敏酸的影响

5．2．8 解吸实验

5．2．9 吸附机理

5．2．10 零价铁(AZO)去除磷酸盐的反应机理

5．3 小结

第六章 结论与展望

6．1 结论

6．2 展望

参考文献

主要研究成果