改性纳米明胶/PVA纤维膜的制备及其铀吸附特性研究

摘要

铀作为战略资源在核工业发展中起到了重要作用。海水中的铀含量远远高于陆地上的铀含量，有效利用海洋中的铀资源对于保证我国的核工业可持续发展具有重要意义。海水中铀的分离富集技术一直是核工业领域研究的热点之一。海水提铀的方法有电化学法、离子交换法、吸附法、浮选法等。吸附法由于操作简单、经济效益高、环境污染小等优点被认为是低浓度条件下最有产业化前景的分离富集技术。吸附材料是决定高效能吸附过程的关键因素，本课题围绕环境友好新型铀吸附材料的研发及应用为关键问题，开展改性纳米明胶/PVA纤维基膜及其吸附特性的研究。选用明胶和聚乙烯醇为主要基体材料，采用静电纺丝技术制备纳米复合纤维，通过复合及负载磷酸氢钙和杨梅单宁（BT）等改性技术，创制两种新型海带状纳米纤维分离富集膜，并研究其微观形貌及结构性能，通过批量吸附实验探究其对U(VI)的吸附特性及机理，主要内容包括以下几个方面：　　1、以明胶、聚乙烯醇（PVA）以及磷酸氢钙（DCP）为原料，通过静电纺丝技术，制备出一种新型明胶/聚乙烯醇/磷酸氢钙纳米复合纤维带材料（GPNB-DCP），研究GPNB-DCP的静电纺丝工艺条件，探讨明胶、PVA和DCP的比例、交联时间、浓度和温度对 GPNB-DCP 纳米复合膜纤维吸附材料性能的影响。并采用扫描电镜（SEM）、傅里叶变换红外吸收光谱（FT-IR）、力学性能、吸水率等分析技术，探究该材料的微观形貌、材料性能以及合成反应机理。结果表明最佳的纳米纤维复合膜的合成工艺为：明胶、PVA的比例为质量比4:6，DCP的添加量为0. 2 g，交联时间为2 h，戊二醛的浓度为0.5 %，交联温度为40℃。　　2、采用批量吸附实验对GPNB-DCP纤维膜材料的铀吸附性能进行研究，结果表明在GPNB-DCP的最佳吸附条件：T=298.15 K，pH=5.0，m=0.02 g和t=600 min时，吸附量最大为226 mg/g。该吸附过程符合准二级线性动力学模型和线性Langmuir等温吸附模型，GPNB-DCP对U (VI)的吸附为吸热、熵增、自发的反应过程。　　3、以明胶和 PVA 为原料，通过静电纺丝和单宁（BT）负载技术，制备出一种新型明胶/聚乙烯醇负载单宁纳米纤维带材料（GPNB-BT）吸附材料，研究静电纺丝对BT负载和铀吸附的影响，以及BT负载条件对GPNB-BT材料吸附铀的影响。结果表明，明胶和PVA最佳比例为4:6时，纤维平均直径最小，BT负载量（236 mg/g）和GPNB-BT对铀吸附量（170 mg/g）最高。BT负载最优的条件为：BT浓度为10 mg/mL、浸泡时间为240 min、交联温度为50℃、戊二醛浓度为0.2%、交联时间为240 min。　　4、采用批量吸附实验对 GPNB-BT 纤维膜材料的铀吸附性能进行了研究，结果表明在GPNB-BT的最佳吸附条件：T=298.15 K，pH=5.5，m=0.02 g和t=720 min时，吸附量最大为255 mg/g。该吸附过程符合准二级线性动力学模型和线性Langmuir等温吸附模型，GPNB-BT对U (VI)的吸附为吸热、熵增、自发的反应过程。将纳米纤维膜用于模拟海水中铀的分离富集，铀去除效率均高于90％，对铀的具有较高吸附容量（7.2μg/g）。

目录

声明

1 绪论

1.1.1 铀资源的简介

1.1.2 海水提铀材料的研究进展

1.2静电纺丝制备纳米纤维膜的研究现状

1.2.1 静电纺丝纳米纤维膜材料的应用

1.2.2 静电纺丝纳米纤维膜材料的分类

1.3静电纺丝纤维膜用于分离领域的研究现状

1.4静电纺丝明胶复合纤维膜的应用

1.5课题研究内容

1.6.1 创新点

1.6.2 意义

2 实验部分

2.1.1 实验材料

2.1.2 实验仪器

2.2.1 吸附材料的制备

2.2.2 制备工艺条件

2.3材料的表征方法

2.3.1 扫描电镜（SEM）和比表面积

2.3.2 傅里叶变换红外吸收光谱（FT-IR）

2.3.3 X射线光电子能谱（XPS）

2.3.4 能量色散X射线光谱（EDX）

2.3.5 力学性能测试

2.3.6 吸水率测试

2.4静态吸附实验方法

2.4.1 溶液的配制

2.4.2 静态吸附实验

2.4.3 实验数据处理

3. 改性纳米明胶/PVA纤维膜制备及其性能研究

3.1 引言

3.2 GPNB-DCP材料制备对性能的影响

3.2.1明胶和PVA的比例对纤维膜形貌的影响

3.2.2 DCP的添加量对纤维膜形貌的影响

3.2.3 不同交联条件对GPNB-DCP的影响

3.2.4 GPNB-DCP材料的FT-IR分析

3.2.5 力学性能分析

3.2.6 吸水率分析

3.2.7 GPNB-DCP制备机理分析

3.3 GPNB-BT材料制备对性能的影响

3.3.1 明胶和PVA的比例对BT负载和铀吸附的影响

3.3.2 平均纤维直径对BT负载和铀吸附性能的影响

3.3.3 BT溶液浓度对负载及吸附铀的影响

3.3.4 BT溶液浸泡时间对负载及吸附铀的影响

3.3.5 交联条件对负载及吸附铀的影响

3.3.6力学性能分析

3.3.7吸水率分析

3.4 本章小结

4 GPNB-DCP吸附材料对U(VI)的吸附性能研究

4.1引言

4.2.1 pH值对GPNB-DCP吸附铀的影响

4.2.2 投料量对GPNB-DCP吸附铀的影响

4.2.3 时间对GPNB-DCP吸附铀的影响

4.2.4 铀初始浓度对GPNB-DCP吸附铀的影响

4.2.5 温度对GPNB-DCP吸附铀的影响

4.3 GPNB-DCP的再生率

4.4 GPNB-DCP的吸附机理

4.5本章小结

5 GPNB-BT吸附材料对U(VI)的吸附性能研究

5.1引言

5.2 GPNB-BT对U(VI)的吸附性能研究

5.2.1 pH对GPNB-BT铀吸附性能的影响

5.2.2 投料量对GPNB-BT铀吸附性能的影响

5.2.3 吸附时间对GPNB-BT铀吸附性能的影响

5.2.4 铀初始浓度对GPNB-BT铀吸附性能的影响

5.2.5 温度对GPNB-BT铀吸附性能的影响

5.3 共存离子实验

5.4 再生性能

5.5 海水模拟实验

5.6.1 SEM和比表面积

5.6.2 FTIR分析

5.6.3 XPS分析

5.6.4 EDX分析

5.7 GPNB-BT制备和吸附机理

5.8 本章小结

结论与展望

致谢

参考文献

攻读学位期间取得的研究成果