生物纳米FeS对两种含砷尾矿的修复研究

摘要

在矿产资源开采过程中，暴露于地表的含砷废石、尾砂以及冶炼废渣形成含砷尾矿。在地表堆积的含砷尾矿经过氧化、风化和淋滤等作用，尾矿中的砷被活化并以各种形式扩散到周围环境中，对土壤、水体和大气等造成严重的砷污染。本文利用两种地质微生物合成生物纳米FeS，对南非金矿区的高砷和高铀样品进行清洗，探讨其清洗效果，以及利用铁屑对酸性（毒砂）、碱性（雄黄尾矿渣）两种含砷尾矿及其混合物，通过加入T.f细菌进行钝化，比较酸性和碱性尾矿中As的释放，通过红外光谱、扫描电镜和X射线光电子能谱对其次生矿物进行表征。主要研究结果如下：　　（1）生物合成的FeS颗粒呈黑色，形貌呈现出片状和针状，并且颗粒具有一定的晶面，它的主要成分是FeS0.9。　　（2）在生物纳米 FeS 清洗高砷和高铀样品过程中，As 的溶出浓度高于 U，经过九个周期的清洗，生物纳米FeS对As的去除率达到60%，对U的去除率仅有16%，结果表明As的清洗效果优于U，而且清洗周期的增加也有助于提高清洗效果。　　（3）采用逐级提取方法对生物纳米FeS清洗前后的样品对比发现，在高砷样品（T002）中，生物纳米FeS去除的主要是剩余态和Fe/Al氧化结合态的As；而在高铀样品（T007）中，生物纳米FeS主要去除的是容易氧化的和Fe/Al氧化结合态的U。　　（4）在T.f细菌钝化酸性和碱性尾矿的过程中，pH值降低，氧化还原电位增加，而这种低pH值和较高的氧化还原电位现象有利于砷酸铁的形成。　　（5）在三个周期中，酸性矿物中As的释放浓度高于碱性矿物。在第一和第二周期中，更多铁屑（在本次实验中4g）的引入导致As的释放减少，说明铁屑的增加会抑制As的释放。但是在第三周期中，铁屑越多，As的释放浓度越高，与第一和第二周期完全相反。As的释放可能是由于As-Fe次生矿物的生成、硫酸根的影响以及T.f细菌对两种矿物的钝化作用引起的。　　（6）在草酸提取As和Fe的过程中，草酸盐还原促进铁氧化合物的溶解，As与铁氧化合物结合并从次生矿物中释放出来，因此草酸对含砷尾矿中As的提取是有效的。

目录

声明

1.绪论

1.1含砷尾矿中砷的来源及其污染现状

1.1.1含砷尾矿中砷的来源

1.1.2含砷尾矿中砷污染现状

1.1.3纳米FeS修复尾矿中砷污染现状

1.2纳米矿物（FeS、Fe0）的环境修复作用

1.2.1纳米FeS的环境修复作用

1.2.2纳米零价铁（Fe0）的环境修复作用

1.3研究目的和意义

1.4研究内容及技术路线

1.4.1研究内容

1.4.2技术路线

2.生物纳米FeS的制备与表征的研究

2.1生物纳米FeS的制备

2.1.1 JF-5和SRB的培养

2.1.2生物纳米FeS的制备

2.2生物纳米FeS表征的分析

2.2.1实验仪器和材料

2.2.2结果与分析

2.3本章小结

3.生物纳米FeS对南非兰德金矿区土壤的清洗效果研究

3.1南非兰德金矿区的概况

3.1.1南非兰德金矿区的地质条件

3.1.2南非兰德金矿区的开采状况

3.1.3南非兰德金矿区的开采对环境造成的影响

3.2实验仪器材料和方法

3.2.1实验仪器和材料

3.2.2实验方法

3.3结果与分析

3.3.1 pH和氧化还原电位的变化

3.3.2 As和U的浓度变化

3.3.3清洗前后As和U的形态变化

3.3.4红外光谱分析

3.3.5清洗周期对去除As和U的可能性影响

3.3.6生物纳米FeS去除As的机理

3.4本章小结

4.铁屑对碱性和酸性含砷尾矿的钝化作用

4.1湖南雄黄矿区的概况

4.1.1湖南雄黄矿区的地质条件

4.1.2湖南雄黄矿的开采状况

4.2实验方法

4.2.1实验仪器和材料

4.2.2实验方法

4.3结果与分析

4.3.1各离子浓度及pH、Eh变化图

4.3.2红外光谱分析

4.3.3扫描电镜分析

4.3.4 X射线衍射（XRD）分析

4.3.5 X射线光电子能谱（XPS）分析

4.3.6草酸提取As和Fe

4.3.7铁屑与毒砂和雄黄尾矿渣的溶解机制

4.3.8对环境的意义

4.4本章小结

结论

致谢

参考文献

攻读学位期间取得的研究成果