小分子碳氢燃料层流预混火焰中多环芳香烃测量及生成机理验证研究

摘要

燃烧过程中生成的多环芳香烃（PAHs）是一种具有毒性及化学致癌性的物质，也是碳烟生成的前驱物。为了探究燃烧过程中PAHs的生成特性，本文运用对火焰无干扰且时间和空间分辨率高的激光诱导荧光(LIF)技术对乙烯、乙烷和丙烯三种小分子碳氢燃料层流预混火焰中PAHs的生成特性展开研究；同时通过ABF、USC2和KAUST2碳烟生成模型计算了PAHs摩尔分数，并与实验所得PAHs浓度数据进行比较，验证了三种碳烟生成模型预测PAHs生成的准确性。研究发现：　　（1）乙烯、乙烷和丙烯层流预混火焰中随着火焰高度的增加，PAHs荧光光谱强度逐渐增强，火焰中PAHs荧光光谱发射波长在500nm处达到峰值，带宽为300nm-700nm。　　（2）乙烯、乙烷和丙烯层流预混火焰中，随着火焰当量比的增加，PAHs荧光光谱强度逐渐增强。对于乙烯和乙烷火焰，当量比在1.9至2.1之间时，PAHs荧光光谱强度随之增长较小，但当量比大于2.1时，其荧光光谱强度会随之有较大增长。对于丙烯火焰 PAHs物质，当量比由1.9增大至2.1时，PAHs荧光强度增幅很小；当量比由2.1逐渐增大至2.5时，其荧光强度有一定增幅；但是当量比由2.5增大到2.7时，其荧光强度增幅很大。　　（3）比较乙烯、乙烷和丙烯火焰中PAHs的生成情况，发现碳链饱和度和碳链长度对PAHs荧光光谱具有重要影响。对于1环、2环-3环和4环芳香烃物质（A1、A2-A3和A4），乙烯层流预混火焰中其荧光光谱强度比乙烷火焰中对应荧光光谱强度大，这主要是由于乙烯和乙烷火焰中PAHs反应路径的不同造成A1、A2-A3和A4生成量的不同导致的；丙烯层流预混火焰中A1、A2-A3和A4物质荧光光谱强度比乙烯火焰中对应荧光光谱强度大，这主要由于丙烯与乙烯火焰中A1-A4物质的反应路径基本一致，而丙烯火焰中反应温度较高，导致A1-A4物质的化学反应速率较大所致。　　（4）运用Chemkin Pro化学动力学软件，通过ABF、USC2和KAUST2碳烟生成模型对乙烯、乙烷和丙烯层流预混火焰中PAHs的生成情况进行模拟，并与LIF测量结果进行了对比。发现乙烯火焰中三种模型对A1物质的生成具有很好的预测性，KAUST2模型比ABF模型可更好地预测A2-A4物质的生成。三种模型对乙烷火焰中A1物质的生成具有很好的预测性，KAUST2模型比ABF模型在A2和A4物质的预测方面更准确，KAUST2模型和ABF模型预测A3的结果相近，但是比实验所得A3物质归一化强度小。USC2和KAUST2模型都能很好地预测丙烯火焰中A1物质的生成，KAUST2模型能够很好地预测A2-A4物质的生成。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 PAHs的分类

1.3 PAHs生成国内外研究现状

1.4 研究目标与研究内容

第二章 实验系统与研究方案

2.1 实验系统

2.2 研究方案

2.3 本章小结

第三章 乙烯、乙烷和丙烯火焰PAHs生成特性研究

3.1 引言

3.2 乙烯火焰PAHs生成特性研究

3.3 乙烷火焰PAHs生成特性研究

3.4 丙烯火焰PAHs生成特性研究

3.5 本章小结

第四章 碳链饱和度以及碳链长度对火焰中PAHs生成影响研究

4.1 引言

4.2 碳链饱和度对PAHs生成影响研究

4.3 碳链长度对PAHs生成影响研究

4.4 本章小结

第五章 全文总结与工作展望

5.1 全文总结

5.2 工作展望

参考文献

攻读学位期间的已发表或录用的论文

参加的科研项目

致谢