S2自曲基激光诱导荧光光谱研究

摘要

S2自由基研究无论是在化学领域还是在星际物理领域都具有十分重要意义。S2自由基的一些电子跃迁可能是潜在的化学激光源，一直倍受研究者们的关注。另外，人们在彗星的大气以及碰撞余辉中观测到它的辐射和光谱。S2自由基中有未配对电子，具有高度的氧化活性，极易反应，而在反应中自由基的状态通常靠它的光谱信息证实。自由基光谱研究是整个自由基化学研究的基础。含硫化合物又是主要的大气污染物之一，含硫化合物在燃烧和放电条件下有大量的S2自由基产生，可以帮助监控燃烧过程。所以S2自由基光谱研究在大气化学和燃烧化学等领域也一直是比较活跃的课题之一。因此实验室决定开展S2自由基光谱的研究工作。
　　本论文主要报道S2自由基的激光诱导荧光(LIF)激发谱的分析和研究。在本实验中，在超声射流条件下，采用SF6/Ar（～10％）混合气束脉冲直流放电方法产生S2自由基，观测了32S2自由基在30000-35500cm-1波段的激光诱导荧光激发谱。通过对所观测到的40多个振动谱带的归属，确定其中28个谱带为S2自由基B3Σμ-X3Σg跃迁的（ν′=1-9，0），（ν′=1-8，1），（ν′=1-7，2）和（ν′=2-5,3)四个谱带序列。通过对所获谱带的转动分析，得到更为丰富的S2自由基B3Σμ-X3Σg跃迁谱带的转动光谱常数和更为精确的B3Σμ电子态的平衡分子常数：Te，ωe，ωeχe，Be，αe和Re。另外，还测得所有观测到的谱带的寿命，进一步丰富了S2自由基B3Σμ-X3Σg跃迁谱带的光谱信息。全文共分四章，其主要内容如下。
　　第一章介绍了分子光谱发展史及含硫双原子分子光谱的研究现状。第二章介绍了双原子分子光谱的基础理论。第三章详细介绍了试验装置和实验方法。第四章主要报道分析了32S2自由基在30000-35500cm-1波段的激光诱导荧光激发谱。

目录

第一章 引言

§1.1 分子光谱简介

§1.2 含硫双原子分子光谱研究现状

§1.2.1 双原子非金属小分子硫化物光谱研究概述

§1.2.2 过渡金属硫化物的光谱研究现状

§1.3 本论文的主要工作

参考文献

第二章 双原子分子光谱基础理论

§2.1 双原子分子振转光谱

§2.1.1 Born-Oppenheimer近似

§2.1.2 总能量的分解--分子的振动和转动

§2.1.3 Franck-Condon原理

§2.1.4 电子谱带的转动结构

§2.1.5 同位素效应

§2.2 电子态与电子跃迁

§2.2.1 电子角动量

§2.2.2 Hund耦合类型

§2.2.3 电子跃迁选择定则

§2.2.4 电子转动结构的强度分布

§2.2.5 电子跃迁类型举例

§2.3 构造原理

参考文献

第三章 实验方法

§3.1 引言

§3.2 实验方法和技术

§3.2.1 自由基产生方法

§3.2.2 激光诱导荧光(LIF)与超声射流冷却技术

§3.3 实验装置

§3.3.1 自由基产生装置

§3.3.2 激光诱导荧光(LIF)实验装置

§3.3.3 脉冲直流放电装置

§3.3.4 注意事项

§3.4 实验仪器和条件

§3.4.1 仪器及样品

§3.4.2 采样条件

参考文献

第四章 S2自由基光谱分析

§4.1 研究现状

§4.2 实验部分

§4.2.1 实验装置

§4.2.2 实验条件

§4.3 光谱分析与结果

§4.3.1 转动分析

§4.3.2 B3Σ?μ电子态寿命的测量

§4.4 结论

参考文献

附录

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致谢