声明
摘要
1绪论
1．1苯和甲醇烷基化的意义和研究概况
1．1．1苯和甲醇烷基化的意义
1．1．2苯和甲醇烷基化反应的产物分布
1．1．3国内外甲醇和芳烃烷基化的研究概况
1．2苯和甲醇烷基化催化剂的研究概况
1．2．1苯和甲醇烷基化反应研究中涉及的沸石分子筛
1．2．2MCM-22族沸石分子筛的结构和合成方法
1．2．3离子改性
1．2．4多级孔改性
1．2．5多级孔和金属离子复合改性
1．3关于苯和甲醇烷基化反应的热力学、动力学和反应机理
1．3．1热力学
1．3．2动力学
1．3．3反应机理
1．3．4理论计算
1．4本文主要研究思路
2实验部分
2．1原料与化学试剂
2．2沸石的制备
2．3催化剂制备
2．3．1氢型沸石催化剂的制备
2．3．2氢型沸石催化剂的改性
2．4催化剂表征
2．4．1元素组成测定
2．4．2沸石晶相和骨架结构表征
2．4．3沸石形貌及晶粒度表征
2．4．5孔道约束指数测定
2．4．6酸性测试
2．5催化剂反应性能评价
2．5．1苯和甲醇烷基化实验装置及分析方法
2．5．2甲醇制烯烃反应(MTO)实验装置及分析方法
2．5．3催化剂积炭分析
3H-ZSM-5、H-MCM-22和H-Beta沸石对苯和甲醇烷基化反应的催化性能
3．1引言
3．2实验部分
3．2．1催化剂的制备
3．2．2催化剂的表征
3．2．3催化剂的评价
3．3结果与讨论
3．3．1不同沸石及其催化剂的表征
3．3．2不同沸石催化剂对苯和甲醇烷基化反应的催化性能
3．3．3三种沸石催化剂的反应稳定性和积炭失活比较
3．3．4在H-ZSM-5、H-MCM-22和H-Beta沸石催化剂上乙苯的生成途径探讨
3．4本章小结
4 MCM-22族沸石的制备、合成及其苯和甲醇烷基化的催化性能
4．1引言
4．2实验部分
4．2．1MCM-22族沸石的合成
4．2．2催化剂的制备
4．2．3沸石母体及其催化剂的表征
4．2．4催化剂的评价
4．3结果与讨论
4．3．1以环己胺为模板剂合成MCM-49沸石
4．3．2在水热合成MCM-49沸石过程中晶种与环己胺模板剂的协同作用考察
4．3．3以环己胺为模板剂合成MCM-56沸石
4．3．4MCM-22族沸石分子筛晶体的表征
4．3．5H-ZSM-52族沸石催化剂的酸性表征
4．3．6H-MCM-22族沸石催化剂的苯和甲醇烷基化催化性能比较
4．4本章小结
5ZSM-5沸石的酸性对其苯和甲醇烷基化催化性能的影响
5．1引言
5．2实验部分
5．2．1催化剂的制备
5．2．2催化剂的表征
5．2．3催化剂的评价
5．3结果与讨论
5．3．1硅铝比对H-ZSM-5沸石酸性和烷基化性能的调节作用
5．3．2水蒸汽钝化对纳米H-ZSM-5沸石酸性和烷基化性能的调节作用
5．3．3碱金属离子改性对纳米H-ZSM-5沸石酸性和烷基化性能的调节作用
5．4本章小结
6利用ZSM-5沸石外表面酸中心进行苯和甲醇烷基化反应的尝试
6．1引言
6．2实验部分
6．2．2外表面硅烷化纳米H-ZSM-5催化剂的制备
6．2．3再生催化剂的制备
6．2．4催化剂的表征
6．2．5催化剂的评价
6．3结果与讨论
6．3．1外表面硅烷化纳米H-ZSM-5沸石催化剂的物性表征
6．3．2内表面钠离子交换纳米H-ZSM-5沸石催化剂的物性表征
6．3．3苯和甲醇在内、外表面钝化纳米H-ZSM-5沸石催化剂上的烷基化反应性能
6．3．4纳米H-ZSM-5沸石催化剂内、外表面酸中心上对乙苯生成影响的探讨
6．3．5内表面钝化纳米H-ZSM-5沸石催化剂的反应稳定性和再生性
6．4本章小结
7结论与展望
7．1结论
7．2创新点摘要
7．3展望
参考文献
攻读博士学位期间科研项目及科研成果
致谢
作者简介
大连理工大学;
