新疆大黄山褐煤的催化解聚及有机质的定向转化

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1 绪论

1.1 课题背景

1.2 褐煤结构研究及有机质组成分析

1.2.1 褐煤的结构模型

1.2.2 褐煤结构的研究方法

1.2.3 褐煤有机质组成分析

1.3 褐煤的综合利用现状

1.3.1 液化

1.3.2 热解和炼焦

1.3.3 非燃料利用

1.4 褐煤衍生物的定向转化和利用现状

1.4.1 清洁液体燃料

1.4.2 增值化学品

1.4.3 褐煤基碳材料

1.5 相关催化剂的开发与应用

1.5.1 过渡金属催化剂

1.5.2 过渡金属碳/氮/氧/磷/硫化物和碳材料

1.5.3 酸性催化剂

1.5.4 碱性催化剂

1.5.5 小结与展望

1.6 研究意义与内容

2 实验部分

2.1 煤样与试剂

2.1.1 煤样

2.1.2 药品和试剂

2.2 仪器设备

2.3.1 Ni/M的制备

2.3.2 CoMoSxOy@C的制备

2.3.3 磁性铁酸镍（NiFe2O4）纳米球的制备

2.4 DL 的催化解聚及有机质的提质

2.4.1 DL的催化乙醇解及 ESP的定向提质

2.4.2 DL的两步级联催化解聚及轻油的 CHC

2.4.3 DL萃取残渣的催化加氢裂解及两种衍生油的 CHC

2.5 分析与表征

2.5.1 催化剂的表征

2.5.2 轻质组分的分析

2.5.3 重质组分和残渣的分析

2.6 模拟计算

2.6.1 分子间相互作用模拟——基于分子动力学

2.6.2 催化加氢裂解、醇解和 CHC机理——基于 DFT计算

3 DL 的催化乙醇解及ESPs 的定向提质

3.1.1 负载量的选择

3.1.2 Ni10%/M的表征

3.1.3 褐煤相关模型化合物的催化乙醇解

3.1.4 褐煤相关模型化合物的 CHC

3.1.5 催化乙醇解和 CHC机理

3.2 可溶物和残渣收率

3.3 可溶物和氢化油的 FTIRS 分析

3.4 轻质组分和氢化油的 GC/MS 分析

3.4.1 ESPN和 ESPC之间的组成差异

3.4.2 ESPC和 CHESP之间的组成差异

3.5 轻质组分和氢化油的QPEOTMS分析

3.5.1 ESPN和 ESPC之间的族组分差异

3.5.2 ESPC和 CHESP之间的族组分差异

3.6 富 烃 轻 油 和 富 酚 轻 油 的 快 速 富 集

3.6.1 PE相和甲醇/水相可溶物的组成差异

3.6.2 分子动力学模拟

3.7 本章小结

3.7.1 Ni/M活性测试小结

3.7.2 可溶物与氢化油分析小结

3.7.3 富烃轻油和富酚轻油快速富集小结

4 DL 的两步级联催化解聚及衍生轻质组分的提质

4.1.1 催化剂的表征

4.1.2 催化加氢裂解和催化乙醇解活性检测

4.2 可溶物和残渣收率

4.3 可溶物和氢化油的 FTIRS 分析

4.4 轻质组分和氢化油的 GC/MS 分析

4.5 轻质组分和氢化油的QPEOTMS分析

4.5.1 两阶段轻质组分之间的族组分差异

4.5.2 轻质组分和氢化油之间的族组分差异

4.6 本章小结

4.6.1 CoMoSxOy@C活性测试小结

4.6.2 DL两步级联催化解聚小结

5 DL 萃取残渣的催化加氢裂解及两种衍生轻质组分的提质

5.1.1 催化剂的表征

5.1.2 催化加氢裂解活性检测

5.1.3 NiFe2O4的回收与循环稳定性

5.2 可溶物和残渣收率

5.3 可溶物和氢化油的 FTIRS 分析

5.4 轻质组分和氢化油的 GC/MS 分析

5.4.1 EP和 CHEP之间的组成差异

5.4.2 SPN、SPC和 CHSP之间的组成差异

5.4.3 族组分的定量分析

5.5 轻质组分和氢化油的QPEOTMS分析

5.5.1 EP和 CHEP之间的族组分差异

5.5.2 SPN、SPC和 CHSP之间的族组分差异

5.6 本章小结

5.6.1 NiFe2O4活性测试小结

5.6.2 催化加氢裂解和 CHC小结

6 三种DL衍生重质组分的组成和结构特征

6.1 收率和元素分析

6.2 微观结构特征

6.3 FTIRS 分析

6.4 TGA分析

6.5 重质组分的闪速热解

6.5.1 烃类

6.5.2 含氧物种

6.5.3 含氮和含硫物种

6.6 重质组分的 QPEOTMS 分析

6.6.1 APC的 van Krevelen图

6.6.2 APC中的 N1Ox

6.7 APCE的 RICO

6.7.1 族组分差异

6.7.2 羧酸的定量分析

6.8 本章小结

7 DL 及其四种衍生残渣的结构差异

7.1 收率和元素分析

7.2 微观结构特征

7.3 XRPES 分析

7.4 FTIRS 分析

7.5 TGA分析

7.6 DL 和衍生残渣的闪速热解

7.7 本章小结

8 催化加氢裂解、乙醇解和CHC 机理——基于DFT 计算

8.1 褐 煤 相 关 模 型 化 合 物 的 BDE 计 算

8.2 褐煤相关模型化合物的 Mulliken 电荷计算

8.3 CHC反应的焓变计算

8.4 催化加氢裂解/乙醇解的过渡态计算

8.4.1 H·诱导 BOB中>C-O-键裂解的势能变化

8.4.2 乙醇诱导 BOB中>C-O-键裂解的势能变化

8.5 本章小结

9 结论与创新点

9.1 结论

9.2 创新点

9.3 展望

参考文献

附录

作者简历

学位论文原创性声明

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