两种盐复合改性活性氧化铝除氟性能及再生研究

摘要

本文研究了一种简单有效的活性氧化铝复合改性方法。通过对比多种改性方法改性活性氧化铝后的除氟效果，筛选出一种最佳活性氧化铝改性方法为Fe2(SO4)3和Al2(SO4)3两种盐改性法。首先通过静态吸附试验，研究了改性活性氧化铝对水中氟离子的吸附特性及影响因素，采用BET、SEM、XRD等分析方法对改性后的活性氧化铝的表面特性进行了表征。并研究了此改性活性氧化铝的再生方法。主要研究结果与结论如下:
　　1.经过单因素实验和正交试验，确定Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3复合改性为最佳改性方法。最佳改性条件为:Fe2(SO4)3浓度为0.2％，固液比1∶5，改性时间1h;Al2(SO4)3浓度为0.5％，固液比1∶15，改性时间0.5h。
　　2.通过静态吸附试验，研究了Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA对水中氟离子的吸附特性:Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA对水中氟的吸附动力学符合拟二级动力学模型。氟在Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA上的吸附更符合Langmuir等温模型，25℃下Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA的极限吸附量为6.25mg/g，吸附效果较理想。吸附过程ΔG0＜0，ΔH0＞0，ΔS0＞0，说明Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA对氟的吸附是自发的，是吸热、熵增加反应。
　　3.研究了原水pH和共存阴离子对吸附效果的影响:Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA除氟最佳pH范围为5-9，pH值为6.0左右时吸附效果最好。Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA除氟过程中，共存PO43-影响最大，HCO3-、CO32-次之，NO3-、Cl-和SO42-对除氟效果基本无影响。
　　4.对改性前后的活性氧化铝的表面性质进行了表征:通过BET和SEM分析结果看出，改性后的活性氧化铝比表面积增加，孔道增多，因而使得吸附量增加。经过氟吸附试验后的Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA比表面积下降，吸附剂表面变得致密而光滑，氟吸附性能下降。根据XRD结果看出，活性氧化铝在经过Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3复合改性后并没有改变其晶体结构。
　　5.对经Fe2(S O4)3-Al2(SO4)3-MAA除氟实验后的溶液进行安全性评价:结果表明经过除氟实验后的溶液中Fe3+、Al3+的含量均低于国家饮用水标准，说明采用Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA进行饮用水除氟是安全的。
　　6.对吸附饱和的Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA进行再生研究:最佳再生条件是:先用0.5mol/L的NaOH解吸2h，再用Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3进行活化。经5次吸附再生循环后，吸附容量为3.95mg/g，说明再生效果较好。

目录

声明

摘要

术语与缩略语表

1 文献综述

1．1 氟污染现状

1．1．1 氟的性质

1．1．2 地下水中氟的存在形式

1．1．3 高氟水的分布

1．2 高氟水的危害

1．3 饮用水中氟的标准

1．4 国内外除氟技术研究现状

1．4．1 化学沉淀法

1．4．2．离子交换法

1．4．3 电凝聚法

1．4．4 膜分离技术

1．4．5 吸附法

1．5 主要吸附剂

1．5．1 活性氧化铝

1．5．2 骨炭

1．5．3 沸石

1．5．4 稀土类吸附剂

1．5．5 其他吸附剂

1．6 本文研究思路

2 引言

3 材料与方法

3．1 实验材料

3．2 药品、试剂及溶液配制

3．2．1 药品与试剂

3．2．2 溶液配制

3．3 仪器设备

3．4 水中氟的测定方法

3．4．1 氟化物的测定原理

3．4．2 标准曲线的建立

3．4．3 样品的测定

3．5 吸附量的计算

3．6 改性方法筛选方案

3．6．1 改性盐溶液浓度对吸附效果的影响试验

3．6．2 改性时间对吸附效果的影响试验

3．6．3 固液比对吸附效果的影响试验

3．6．4 复合改性方法

3．7 静态吸附试验

3．8 吸附剂吸附特性评价

3．8．1 吸附动力学试验

3．8．2 吸附热力学试验

3．8．3 吸附影响因素试验

3．8．4 吸附剂表面特性的表征

3．8．5 改性吸附剂安全性评价

3．9 改性吸附剂再生方法研究

3．9．1 解吸

3．9．2 活化

4 结果与分析

4．1 改性方法的筛选

4．1．1 单种盐改性活性氧化铝改性条件的确定

4．1．2 复合改性方法的确定

4．2 Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA吸附性能评价

4．2．1 吸附动力学分析

4．2．2 吸附等温线

4．2．3 吸附热力学

4．3 吸附影响因素

4．3．1 原水pH的影响

4．3．2 共存阴离子的影响

4．4 吸附剂安全性评价

4．5 Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA表面特性的表征

4．5．1 比表面积及孔径分析(BET)

4．5．2 扫描电子显微镜分析(SEM)

4．5．3 X射线衍射分析(XRD)

4．6 Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA的再生

4．6．1 NaOH的浓度对再生Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA除氟效果的影响

4．6．2 解吸时间对再生Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA除氟效果的影响

4．6．3 固液比对再生Fe2(SO4)3-Al2(SO4)3-MAA除氟效果的影响

4．6．4 再生后吸附效果评价

5 讨论

6 结论

参考文献

致谢

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在读期间发表的学术论文