光催化甲烷和水的反应性能研究

摘要

光催化甲烷制甲醇是当今学者所关注和研究的重要课题之一。本文研究利用复合半导体材料，在气-固相光催化体系中光催化氧化甲烷和水制甲醇。系统的研究探讨所制材料的结构、组成、光响应性能、光催化活性以及制备工艺，并推测了反应机理。
　　 采用溶胶-凝胶法制备WO3-TiO2纳米复合催化剂，浸渍法制备Cu/WO3-TiO2催化剂。通过XRD、IR、UVDRS技术对材料进行表征，并研究利用该催化剂，在气-固相体系下光催化甲烷和水制甲醇;实验表明煅烧温度、WO3掺杂量以及金属Cu的负载会对催化剂性能产生影响。结果表明:掺入WO3使TiO2光催化活性提高，扩大了光激发波长范围;金属Cu的掺入使材料对紫外光吸收增加，复合半导体发生蓝移，材料的光响应范围在Cu掺入后得到拓宽，材料的对可见光的吸收增强;催化剂煅烧温度为600℃、WO3摩尔分数为10％，金属Cu摩尔分数为1％时，光催化性能最佳。
　　 实验研究反应条件对反应过程的影响。研究表明，反应温度、催化剂用量、反应物配比、光照时间均对反应产生一定影响。结果表明:160℃时，催化剂用量为0.7g，n(CH4)/n(H2O)为1.4，光照60min下，此时光催化反应活性最佳，甲烷转化率为6.8％，甲醇选择性为22％。
　　 综合各项研究，推测出纳米复合半导体材料光催化氧化甲烷和水的反应机理，以及复合效应、金属负载和光吸收性能对复合半导体负载金属的光催化性能的影响。

目录

声明

摘要

引言

1 文献综述

1．1 光催化反应研究概况

1．1．1 光催化反应原理

1．1．2 光催化反应的应用

1．1．3 光催化剂的类型

1．1．4 光催化反应的优化途径

1．2 光催化氧化甲烷制甲醇的研究进展

1．2．1 甲烷直接转化为甲醇的研究意义

1．2．2 气相体系中转化甲烷

1．2．3 多相体系中转化甲烷

1．2．4 光催化甲烷和氧制甲醇

1．3 论文的选题思路、目的及内容

1．3．1 问题的提出

1．3．2 研究的主要内容

2 实验内容与方法

2．1 实验试剂及仪器

2．1．1 实验试剂

2．1．2 实验仪器

2．2 催化剂的制备

2．2．1 催化剂的选型

2．2．2 催化剂制备方法

2．3 紫外光照下光催化甲烷和水制甲醇

2．4 催化剂表征

2．4．1 X射线衍射分析(XRD)

2．4．2 傅立叶变换透射红外分析(FT-IR)

2．4．3 紫外可见漫反射分析(UV-VIS)

2．5 产物分析及表征

2．5．1 气质联用仪(GC-MS)

2．5．2 红外光谱分析(IR)

2．5．3 产物定量分析

3 纳米WO3-TiO2复合材料的光催化性能研究

3．1 WO3-TiO2的结构分析

3．1．1 XRD结果分析

3．1．2 IR结果分析

3．1．3 WO3-TiO2的表面形态与结构基元

3．2 WO3-TiO2的光响应性能

3．3 WO3-TiO的光催化反应性能分析

3．3．1 WO3掺杂量对光催化性能的影响

3．3．2 煅烧温度对光催化性能的影响

3．4 掺Cu对WO3-TiO2的性能影响

3．4．1 Cu／WO3-TiO2催化剂结构

3．4．2 Cu／WO3-TiO2催化剂光响应性能

3．5 小结

4 纳米Cu／WO3-TiO2光催化甲烷和水制甲醇

4．1 反应条件对反应性能的影响

4．1．1 反应温度的影响

4．1．2 催化剂用量的影响

4．1．3 反应物配比的影响

4．1．4 光照时间的影响

4．2 复合半导体材料光催化甲烷和水的反应机理

4．2．1 复合半导体光催化甲烷和水的反应机理

4．2．2 复合半导体负载Cu表面光催化反应机理

4．2．3 半导体复合效应对光催化反应性能的影晌

4．2．4 负载金属对光催化反应性能的影响

4．2．5 催化剂光吸收性能对光催化反应性能的影响

4．2．6“光——表面——热”协同效应对光催化反应性能的影响

4．3 小结

5 结论

参考文献

致谢

作者简介及论文发表情况