煤气化过程中微量元素的迁移研究

摘要

本文选取了A、D、X三种不同气化炉用煤，利用灰熔融温度测定仪、X射线衍射仪(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)、高温管式炉等分析手段，来研究微量元素在整个气化过程中的挥发率、富集状态和气化温度对微量元素的影响，并利用热力学模拟软件对煤中微量元素的迁移规律进行预测，为煤气化过程中微量元素的迁移规律研究奠定基础，再选取Z煤研究钙镁助熔剂对微量元素的影响，根据实验结果，得到以下结论:
　　(1)不同气化炉残渣之间的微量元素富集情况存在着差异，壳牌气化炉A煤中微量元素的总体富集率较高，元素锰、镍、锡、钒主要在炉渣中富集;铅主要富集在飞灰中;滤饼中锡、铬的富集率较高;固定床气化炉D煤中大部分元素富集率并不高，仅元素锰、镍、铬、铜的富集率较高，主要富集在煤渣与飞灰中;德士古气化炉X煤元素钴、锰、镍、铬、铜主要富集在煤渣中，铅、锌主要富集在滤饼中。
　　(2)高温气化过程中铅、锌、锂三种元素含量随温度的升高而下降，A、D、X三种煤中元素锌挥发率在1000℃最高，分别为91.8％、85％、86％;元素铅的挥发率也在1000℃最高，分别为97％、98.6％、94％。
　　(3)不同助熔剂对各种微量元素的影响均存在差异，钙镁复配助熔剂在一定程度上促进了钴、铜、铬、镍元素的挥发，氧化镁助熔剂在一定程度上促进了钡、锶、铍元素的挥发，氧化钙在一定程度上促进了锰元素的富集。
　　(4)对比壳牌与德士古两种不同的气化炉，热力学模拟计算过程中7种微量元素钡、锶、锂、钒、铍、钴、锗的转化形式相同，但转化的温度点存在着差异;7种微量元素铬、铜、锰、镍、镓、铅、锡的转化形式均不相同，最终存在的稳定形态也不相同;个别元素在模拟计算中始终保持着一种形态存在。

目录

声明

摘要

插图及附表清单

引言

1 文献综述

1．1 煤气化技术发展简介

1．1．1 不同气化技术装备

1．1．2 德士古(Texaco)与壳牌(Shell)煤气化工艺对比

1．2 煤气化过程中微量元素的排放与研究现状

1．2．1 煤中微量元素赋存状态的研究现状

1．2．2 煤炭利用过程中微量元素的研究现状

1．2．3 煤气化过程中微量元素迂移转化研究现状

1．2．4 煤气化过程中微量元素释放和形态转化的化学热力学研究现状

1．3 本文研究内容

2 实验部分

2．1 实验样品的采集

2．2 煤样的基础性质分析

2．3 煤样灰熔融特性温度分析

2．4 煤灰成分分析

2．5 高温熔渣的制备

2．6 煤样的粒径分布

2．7 煤中矿物组成分析

2．8 本章小结

3 不同类型气化过程中微量元素的迁移规律研究

3．1 引言

3．2 样品测定方法

3．2．1 样品前处理

3．2．2 样品检测分析

3．2．3 ICP检测煤中微量元素

3．3 不同气化过程中微量元素的富集研究

3．3．1 气化用煤中微量元素的含量分析

3．3．2 壳牌气化过程中微量元素的富集研究

3．3．3 固定床气化过程中微量元素的富集研究

3．3．4 德士古气化过程中微量元素的富集研究

3．4 本章小结

4 实验室高温气化过程中微量元素含量分析

4．1 引言

4．2 高温气化过程中微量元素的释放规律

4．2．1 高温气化过程中Ba、Sr元素的释放规律

4．2．2 高温气化过程中Pb、Cu、Mn等元素的释放规律

4．2．3 高温气化过程中Be、Co、Y、Ge等元素的释放规律

4．3 本章小结

5 钙镁助熔剂对高温气化过程中微量元素的迁移影响

5．1 引言

5．2 实验样品与设备

5．3 钙镁助熔剂对高温气化过程中微量元素的迁移影响

5．3．1 钙镁助熔剂对高温气化过程中Ba、Sr元素的迁移影响

5．3．2 钙镁助熔剂对高温气化过程中Cr、Ni、Cu、Mn元素的迁移影响

5．3．3 钙镁助熔剂对高温气化过程中Be、Co元素的迁移影响

5．4 本章小结

6 利用热力学模拟软件研究煤中微量元素的迁移

6．1 引言

6．2 热力学模拟计算条件

6．3 煤中微量元素模拟计算结果分析

6．3．1 微量元素Ba、Sr模拟计算结果分析

6．3．2 微量元素Cr、Cu、Mn、Li、Ni、V模拟计算结果分析

6．3．3 微量元素Be、Co、Ga、Ge模拟计算结果分析

6．3．4 微量元素Pb、Sn、Zn、Zr、Y模拟计算结果分析

6．4 本章小结

结论

参考文献

致谢

作者简介及读研期间主要科研成果