北江水体和沉积物中微塑料的污染特征及其吸附行为研究

摘要

近些年，人们尤为关注海洋环境中的微塑料（<5mm），其被认为是导致生物多样性丧失的重要因素，是影响人类健康和活动的潜在威胁，更被《联合国环境规划署2014年鉴》提为全球十大新兴污染物之一。人们都认为海洋环境中的微塑料主要来源于陆上环境，由江河汇入大海更是其中一个重要的途径，却少有研究关注微塑料在淡水环境中的存在。因此，本课题以北江为研究区域，探究微塑料在水体和沉积物中的存在及其对有机污染物和重金属的携带特征。此外，本课题还探究微塑料对典型有机污染物和重金属的吸附原理。　　北江中游的飞来峡水库表层水体中微塑料的平均丰度为0.56±0.45 items/m3；类型包括聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、发泡聚苯乙烯、聚氯乙烯和聚对苯二甲酸乙二醇酯，比例分别为52.31％、27.39%、13.20%、4.13%、1.98%和0.99%；外观类型可分为泡沫状、薄膜状、碎片状和纤维状；尺寸范围在0.063-0.6mm，0.6-2mm和2-5mm的微塑料分别占的比例为30.87%、41.36%和27.77%。微塑料对16种多环芳烃的总携带量为282.4-427.3 ng/g，其中，苯并[g,h,i]苝和菲的携带量较高，分别为39.5-89.6 ng/g、34.6-56.8 ng/g和25.6-45.6 ng/g，通过异构体的含量比值（Flut/Py<1和Phe/Ant>10），可判定多环芳烃主要来源于化石燃料的不完全燃烧产物。　　北江清远段8个沿岸采样点表层沉积物中微塑料的平均丰度为344±194 items/kg；主要类型为聚乙烯和聚丙烯；经历过物理风化作用的微塑料表面形貌表现为坑状裂纹、线状裂纹、片状剥落和附着颗粒；经历过化学风化作用的微塑料表面形貌与塑料原料颗粒相比显得较为粗糙。微塑料对Ni、Cd、Pb、Cu、Zn和Ti的携带量分别为0.5-2.4μg/g，2.1-17.6μg/g，38.2-131.1μg/g，80.9-500.6μg/g，2414-14815μg/g和13617.0-38823.7μg/g。基于塑料原料颗粒在环境中的长期吸附能力，以及对环境中微塑料、较大尺寸塑料和塑料新产品中重金属含量的数据调研和比较，可推断环境中微塑料所携带的重金属含量大多来自于生产过程中添加。　　聚丙烯粒径越小，对 PCB77的吸附能力越强；在19-27℃下，随着温度的升高，聚丙烯对PCB77的吸附能力将降低。聚丙烯在三种溶液环境中对PCB77吸附能力为：3.5%NaCl溶液>超纯水>正己烷，这可能与溶液中的盐度和PCB77的溶解度有关。聚丙烯对PCB77的吸附更符合准一级动力学方程，由此可推测聚丙烯对PCB77的吸附以物理吸附为主。但是，Langmuir方程对聚丙烯吸附PCB77的等温线拟合相关度较高，因此，聚丙烯对 PCB77的吸附为物理和化学吸附两者同时进行。根据 Langmuir方程可得，在3.5% NaCl的溶液、超纯水和正己烷中的饱和吸附量分别为344.8μg/g、192.3μg/g和93.5μg/g。　　聚氯乙烯粒径越小，对Cd2+的吸附能力越强；在19-27℃下，随着温度的升高，聚氯乙烯对Cd2+的吸附能力将降低；聚氯乙烯在三种溶液环境中对Cd2+吸附能力为：超纯水>3.5%NaCl>3.5%MgCl2，这可能与溶液中的其他金属离子有关，即Cd2+与Na+或Mg2+存在着竞争吸附。而且，不同金属离子对吸附能力影响程度不一样。聚氯乙烯对Cd2+的吸附更符合准二级动力学方程，而且Langmuir方程对聚氯乙烯吸附Cd2+的等温线拟合相关度较高，由此可推测聚氯乙烯对 Cd2+的吸附以化学吸附为主。根据Langmuir方程可得，聚氯乙烯在超纯水、3.5%NaCl和3.5%MgCl2中对Cd2+的饱和吸附量分别23.15 mg/g、13.79 mg/g和8.05mg/g。

目录

第一章 绪论

1.1 研究背景及选题意义

1.2 微塑料的来源

1.3 微塑料的存在与分布

1.4 微塑料的归趋

1.5 微塑料的吸附行为

1.6 微塑料的危害

1.7 环境中微塑料的常用分析方法

1.8 课题来源及主要研究内容

第二章 北江飞来峡水库表层水体中微塑料的污染特征

2.1 引言

2.2 材料与方法

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第三章 北江清远段沿岸表层沉积物中微塑料的污染特征

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 微塑料聚丙烯对PCB77的吸附及其原理

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 微塑料聚氯乙烯对镉离子的吸附及其原理

5.1 引言

5.2 实验部分

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结

结论与展望

结论

展望

参考文献

附录

攻读硕士期间发表的论文

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致谢