钚在核废物处置工程屏障中的迁移行为研究

摘要

239Pu的半衰期长、毒性大，是放射性废物中普遍存在的一种核素，也是放射性废物地质处置安全评价中重点关注核素之一。本文基于多重屏障处置库概念设计，以某核废物处置工程屏障为研究对象，使用PHREEQC软件计算了钚在处置工程屏障水环境中的化学形态和溶解度，使用TOUGH2软件对钚在处置单元中的迁移行为进行了数值模拟研究，获得了不同时间处置单元中钚的放射性活度分布，定量揭示了钚在工程屏障中的迁移过程，研究表明：　　（1）钚在该处置工程屏障水环境中的主要存在形态为Pu(OH)4，所占份额超过99％，溶解度为1.0×10-9 mol/kgw。　　（2）pH值和 Eh值是影响钚存在形态和溶解度的主要因素，裂隙水在进入处置工程的过程中，钚的存在形态和溶解度不会发生明显变化，处置工程屏障的水环境条件有利于阻滞钚的释放和迁移。　　（3）考虑正常景象和极端景象两种条件下钚在处置单元中的迁移过程，正常景象下钚的穿透浓度和速率在10万年左右达到峰值，而在极端情景下，峰值出现的时间提前至5万年；两种情景下经过50万年处置单元中钚的最高浓度均降低了4个量级，绝大部分的钚被保留在了工程屏障中，工程屏障可有效阻滞钚向环境中迁移。　　（4）渗透率和分配系数是模型中的关键参数，模型中分配系数的灵敏度高于渗透率的灵敏度。采用增强工程材料对核素的吸附性和降低工程材料的渗透率等措施，可提高工程屏障对核素的阻滞性能。　　本研究建立了放射性核素在工程屏障迁移的数值模拟方法，揭示了钚在工程屏障中的迁移规律，研究结果可应用于工程屏障优化设计中，为处置库安全评价提供依据。

目录

声明

第1章 绪论

1.1选题依据及研究意义

1.2国内外研究现状

1.3研究内容

1.4创新点

第2章 处置工程屏障概念设计

2.1回填材料选择

2.2工程屏障概念设计

2.3处置流程

第3章 钚在工程屏障中的化学形态和溶解度

3.1引言

3.2地球化学模拟程序

3.3水化学成分测试

3.4结果分析

3.5小结

第4章 核素迁移数值模拟

4.1核素迁移概念模型

4.2评价标准

4.3代码和软件

4.4数学模型

4.5模型输入参数

4.6模型网格生成

4.7模拟结果分析

4.8参数灵敏度分析

4.9本章小结

第5章 结论和展望

参考文献

在学期间的研究成果

致谢