1,2,3-三唑类萃取剂对硝酸溶液中钯(Ⅱ)的萃取研究

摘要

本论文合成了一类新型的1,2,3-三唑（1,2,3-Tz）类配体，该类配体难溶于水，可溶于氯仿等传统有机溶剂以及咪唑类离子液体。1,2,3-三唑类化合物富含给电子的氮原子，易与具有软酸性质的钯(Ⅱ)形成稳定的配合物，我们将该类化合物用于钯的萃取研究。分别研究了接触时间、萃取剂结构和浓度、水相酸度、硝酸根离子（NO3-）浓度对萃取Pd2+的影响。我们选择了两种性能较好的1,2,3-三唑类萃取剂Tz1和Tz2，研究其在离子液和氯仿中萃取Pd2+的情况，结果表明该萃取过程能较快的达到萃取平衡，该类萃取剂在离子液中的萃取能力强于在氯仿中，溶液酸性越强，萃取效果越好。并对这两种萃取剂在离子液和氯仿中萃取Pd2+的机理做了详细的研究，通过斜率法和摩尔比法，推测1,2,3-三唑类萃取剂在离子液和氯仿中与Pd2+主要形成1:1的萃合物；利用傅里叶变换红外光谱分析法（FTIR）和电喷雾质谱分析法（ESI-MS）对萃取Pd2+形成的萃合物进行了表征，推测出1,2,3-三唑类萃取剂是通过三唑环的氮原子和吡啶环上的氮原子与Pd2+配位；在离子液中主要通过中性溶剂化作用萃取Pd2+，水相酸度较高时还存在少量的阴离子交换作用，而在氯仿中的萃取过程仅存在中性溶剂化作用。此外，我们对这两种配体萃取Pd2+的选择性做了研究，结果表明1,2,3-三唑类萃取剂在离子液中可以将Pd2+从含多种金属离子的混合溶液中分离出来，而对混合溶液中的其它金属离子，如碱金属、碱土金属、镧系、锕系等元素的金属离子基本没有萃取。我们还对反萃体系做了研究，结果表明较低酸度的硝酸溶液和低酸度酸化的硫脲溶液都可以把Pd2+从离子液中反萃出来。我们对两种萃取剂在离子液中萃取Pd2+的热力学也做了探讨，通过实验和计算得到了该萃取反应的热力学参数(ΔH,ΔS和ΔG)，结果说明1,2,3-三唑类萃取剂对Pd2+的萃取过程是一个吸热的自发萃取过程。

目录

声明

第一章 绪论

1.1引言

1.2溶剂萃取

1.2.1 溶剂萃取法

1.2.2 溶剂萃取法在钯元素萃取分离方面的研究进展

1.3 氮杂环类化合物

1.3.1 氮杂环类萃取剂

1.3.2氮杂环类萃取剂在镧系、锕系元素萃取方面的应用

1.3.3氮杂环类萃取剂在钯元素萃取分离方面的研究现状

1.4 金属钯

1.4.1 钯的简介

1.4.2 钯的分析方法

1.4.3 钯的来源及应用

1.5本课题研究内容及意义

第二章 萃取剂和离子液的合成

2.1引言

2.2 实验材料

2.2.1 实验试剂

2.2.2 实验仪器及设备

2.3 实验方法

2.3.1 萃取剂的合成

2.3.2 离子液的合成

2.4 萃取剂和离子液的结构表征

2.4.1 萃取剂的结构表征

2.4.2 离子液的结构表征

2.5 本章小结

第三章 1,2,3-三唑类萃取剂对二价钯离子的萃取

3.1 引言

3.2 实验材料

3.2.1 实验试剂

3.2.2 实验仪器及设备

3.2.3溶液配制

3.3实验方法

3.3.1萃取方法

3.3.2反萃方法

3.4实验结果和讨论

3.4.1萃取动力学

3.4.2 萃取剂结构和浓度对萃取的影响

3.4.3 水相酸度对萃取的影响

3.4.4 盐析剂对萃取的影响

3.4.5 金属离子浓度对萃取的影响

3.4.6 离子液作为稀释剂时的萃取机理

3.4.7萃取热力学

3.4.8反萃

3.4.9选择性萃取

3.4.10 氯仿作为稀释剂时的萃取研究

3.5 本章小结

全文总结及展望

参考文献

在学期间研究成果

致谢