电催化高锰酸钾体系降解水中苯酚及再生活性炭纤维研究

摘要

水是生命的源泉，是人类及一切生物赖以生存发展的根本。然而随着社会的不断发展，水资源短缺与水污染严重等问题日益凸显。苯酚作为石油化工、医学等行业常用原料，在水体环境中被频繁检测出来。而传统的水处理工艺很难将水中的苯酚彻底去除，寻求一种新的处理苯酚废水的方法是目前水处理的重点研究方向之一。高锰酸钾被广泛用作水处理剂，但是由于其氧化能力有限，需要将高锰酸钾与其他技术联合处理受污染水体。该实验提出将电化学与高锰酸钾相结合，并使用活性炭纤维作为阴极，用于水中有机污染物苯酚的去除。分别从降解效率、影响因素和反应机理三个方面进行了分析讨论，并将该体系应用于活性炭纤维的再生，探究了活性炭纤维的最佳再生条件。　　首先，研究了不同体系（电化学、高锰酸钾、活性炭纤维吸附、活性炭纤维阴极、活性炭纤维-高锰酸钾、电催化高锰酸钾、活性炭纤维阴极增强电催化高锰酸钾体系）对水中苯酚的降解效果，并对不同体系降解苯酚的过程进行了动力学拟合，结果显示ACF-E-PM体系对苯酚的去除率和拟一级反应速率常数最高，在ACF-E- PM体系中电化学（ACF）和高锰酸钾具有协同作用。研究了电流强度、溶液初始pH、高锰酸钾初始浓度、腐殖酸和不同水源对ACF-E-PM体系降解苯酚的影响。结果表明，随着电流强度的增加，ACF-E-PM体系对苯酚的降解效果先升高后降低，电流强度为100 mA时降解效果最佳；在3.0~9.0的范围内，溶液初始pH与苯酚的去除率呈现负相关关系，但当pH从9.0升高至11.0时，苯酚的去除率有所增加，这与苯酚自身的性质有关；高锰酸钾浓度与苯酚去除率呈正相关关系；一定浓度的腐殖酸对 ACF-E-PM 体系降解苯酚有促进作用；ACF-E-PM 体系在自来水和地表水中对苯酚的去除率为71.3%和80.1%，在实际水体中仍有较好的处理效果。　　其次，探究了ACF-E-PM体系降解苯酚的机理。研究发现阴极电场对活性炭纤维有一定的保护作用，ACF-E-PM体系降解苯酚的过程中活性炭纤维可以重复多次使用。通过自由基捕获实验发现体系在反应过程中产生了羟基自由基，可以氧化去除部分苯酚。又通过文献分析、紫外可见全扫描和络合反应等确定了体系中产生的中间价态锰Mn（INT）为Mn（Ⅲ）。最终确定在ACF-E-PM体系降解苯酚的过程中起到氧化苯酚作用的活性氧化剂为羟基自由基和Mn（Ⅲ）。　　最后，将电催化高锰酸钾体系再生吸附苯酚饱和的活性炭纤维，再生率可达95.32%，有良好的再生效果。又研究了再生时间、初始pH值、电流强度、高锰酸钾浓度和再生次数对活性炭纤维再生效果的影响，确定了活性炭纤维再生的最佳条件为：电流强度100mA、高锰酸钾浓度0.5 g·L-1、T=298.15 K、活性炭纤维质量0.375g、pH=5、再生时间2 h。

目录

1 绪 论

1.1 研究背景

1.2 国内外苯酚处理研究现状

1.2.1 物理法

1.2.2 生物法

1.2.3 化学法

1.3 基于高锰酸钾的水处理技术研究现状

1.3.1 高锰酸钾氧化机理

1.3.2 高锰酸钾氧化降解污染物的研究进展

1.3.3 高锰酸钾联用技术

1.4 活性炭再生研究现状

1.4.1 热再生技术

1.4.2 微波再生技术

1.4.3 生物再生技术

1.4.4 光催化再生技术

1.4.5 电化学再生技术

1.5 研究目的

1.6 研究内容

2 实验材料及方法

2.1.1 实验仪器

2.1.2 实验药品

2.2 实验装置

2.3 实验步骤

2.3.1 活性炭纤维的制备

2.3.2 实验药品配置

2.3.3 实验步骤

2.4 测试分析方法

2.4.1 苯酚的测试分析方法

2.4.2 活性炭纤维表面性质测定

3 ACF-E-PM体系降解苯酚的效果和影响因素

3.1 ACF-E-PM体系对苯酚的处理效果

3.2 电流强度对苯酚降解效果的影响

3.3 溶液初始pH对苯酚降解效果的影响

3.4 高锰酸钾浓度对苯酚降解效果的影响

3.5 腐殖酸对苯酚降解效果的影响

3.6 不同水源水对苯酚降解效果的影响

3.7 本章小结

4 ACF-E-PM体系降解苯酚机理研究

4.1 活性炭纤维对苯酚降解的机理

4.1.1 重复使用活性炭纤维

4.1.2 活性炭纤维表面形态分析（SEM）

4.1.3 反应前后活性炭纤维的元素变化

4.1.4 活性炭纤维比表面积分析（BET）

4.2 自由基捕获实验

4.3 高锰酸钾在ACF-E-PM体系中的行为分析

4.4 本章小结

5 活性炭纤维吸附及再生

5.1 吸附时间和苯酚初始浓度对活性炭纤维吸附的影响

5.2 苯酚在活性炭纤维上的吸附平衡模型分析

5.3.1 E-PM体系再生载苯酚活性炭纤维

5.3.2 再生时间的影响

5.3.3 pH的影响

5.3.4 电流强度的影响

5.3.5 高锰酸钾浓度的影响

5.3.6 再生次数的影响

5.4 本章小结

6 结论、创新点与研究展望

6.1 主要结论

6.2 主要创新点

6.3 展望

参考文献

附录

A.作者攻读硕士期间所发表的论文和专利

B. 学位论文数据集

致谢