负载纳米零价铁复合材料的制备及去除砷的研究

摘要

砷是一种对人体危害极大的污染物，在自然水体中主要以三价的亚砷酸盐和五价的砷酸盐两种形态存在。在去除砷的众多方法中，纳米零价铁去除是一种比较常用的方法，这主要由于纳米零价铁具有高比表面积、高活性等特点。但是，纳米零价铁尺寸小、活性高，难以保存，很难用常规方法回收，从而造成二次污染。为了解决上述问题，本文选取棉花碳化纤维及壳聚糖作为纳米零价铁的负载基体，解决了纳米零价铁难以回收的缺点，制备负载纳米零价铁的复合材料，并研究其对水中砷的去除。其主要结果包括以下几个方面:
　　1、将棉花高温退火后得到碳化纤维，并利用壳聚糖作为胶黏剂在其表面负载纳米零价铁，从而得到纳米零价铁/碳化纤维复合材料，并用于去除水中的砷。通过棉花的热重和红外光谱分析可知:棉花从400℃开始碳化，随着碳化温度升高碳化纤维表面的官能团越来越少，因此，棉花的最佳碳化温度为400℃。对比添加不同铁盐含量(2％、3％、4％)所合成的纳米零价铁/碳化纤维复合材料对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附性能可知，添加铁盐含量为3％时，复合材料对砷的吸附性能最佳;通过扫描电子显微镜和EDS能谱及X射线衍射分析发现，棉花在400℃下退火后所得到的碳化纤维仍然保持完整的纤维形貌，且复合材料样品表面粘附了一层纳米零价铁颗粒;通过纳米零价铁/碳化纤维对砷吸附的研究发现，纳米零价铁/碳化纤维复合材料在较大pH范围内(pH4.0-7.0)具有稳定的吸附性能，对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附量分别为29.1 mg g-1和25.6 mg g-1，并且具有较大的吸附速率。
　　2、通过冷冻干燥法合成了蜂巢状多孔的纳米零价铁/壳聚糖复合材料。对在不同条件下所合成材料的机械性能和吸附性能研究发现，纳米零价铁与壳聚糖最佳配比为2∶5，最佳冷冻温度为-80℃。从扫描电子显微镜图片可以看出，纳米零价铁/壳聚糖复合材料是由许多等厚度的壳聚糖片等间距堆积而成，表面呈现均匀的微孔。通过等温吸附曲线分析可知，纳米零价铁/壳聚糖复合材料对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附量分别达到114.9 mg g-1和86.87 mg g-1，这远远大于文献中纳米零价铁/壳聚糖复合材料对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附量。通过吸附动力学研究发现，纳米零价铁/壳聚糖复合材料对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)具有较大的吸附速率，在120 min以内均达到吸附平衡。此外，纳米零价铁/壳聚糖复合材料在pH为3.0-7.0的范围内对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)具有稳定的吸附性能，同时表现结构增强的去除行为。多孔结构的纳米零价铁/壳聚糖复合材料不仅有利于纳米零价铁与砷接触，而且纳米零价铁在还原砷过程中释放的铁离子被复合材料中的壳聚糖络合，避免了铁离子的二次污染。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 砷的污染

1．2 纳米零价铁去除水中砷的研究

1．2．1 纳米零价铁

1．2．2 纳米零价铁的制备

1．2．3 纳米零价铁的表面修饰及改性

1．2．4 纳米零价铁去除砷的机理

1．2．5 纳米零价铁的毒性

1．3 负载纳米零价铁的大尺寸复合材料

1．3．1 负载纳米零价铁的薄膜状材料

1．3．2 负载纳米零价铁的微球状材料

1．4 本论文的主要研究内容

第二章 纳米零价铁／碳化纤维对砷的去除

2．1 前言

2．2 实验

2．2．1 试剂与仪器

2．2．2 材料制备

2．2．3 吸附实验

2．3 实验结果

2．3．1 纳米零价铁／碳化纤维复合材料的制各

2．3．2 材料表征

2．3．3 pH对纳米零价铁／碳化纤维复合材料吸附砷性能的影响

2．3．4 纳米零价铁／碳化纤维复合材料对砷的等温吸附性能研究

2．3．5 纳米零价铁／碳化纤维复合材料吸附砷的动力学研究

2．3．6 反应机理

2．4 本章小结

第三章 纳米零价铁／壳聚糖对砷的去除

3．1 前言

3．2 实验

3．2．1 试剂

3．2．2 材料制备

3．2．3 材料表征

3．2．4 吸附实验

3．3 实验结果

3．3．1 纳米零价铁／壳聚糖复合材料的制备

3．3．2 纳米零价铁／壳聚糖复合材料的表征

3．3．3 吸附动力学研究

3．3．4 等温吸附

3．3．5 pH值影响以及铁离子的释放

3．3．6 吸附机理

3．4 本章小结

第四章 总结与展望

4．1 总结

4．2 展望

参考文献

致谢

在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果