杂原子掺杂碳基纳米材料的制备及其光/电催化性能研究

摘要

本文研究了B元素掺杂氮空位g-C3N4和Ni掺杂多孔碳包裹碳化钼材料的结构和相应的性能。以及杂元素掺杂后对碳基纳米材料催化性能的影响和催化反应的反应机理。
　　1、硼元素掺杂氮缺陷氮化碳光催化剂。将三聚氰胺和一定量的醋酸混合，在120℃的由于锅中加热至混合物完全干燥。然后，在玛瑙研钵中将上述粉末研磨多次直至研磨均匀。将上述研磨均匀的粉末转移带盖的坩埚中，以5℃/min的升温速率在马弗炉中加热到550℃并且保温保持4h。将得到的固体用乙醇和水的混合溶液洗涤数次以除去任何可能未反应的硼酸等杂质。在60℃的烘箱中彻底干燥后，将最终产品再次在玛瑙研钵中研磨。该方法简单便于操作，酸处理工艺可以有效地增加硼元素的掺杂量，同时实现在煅烧过程中向催化剂引入氮空位。在氮空位和硼原子掺杂的协同作用下，氮化碳分子结构将发生扭曲，进一步使得大量的面内B原子成为面外B原子，由于面外B原子与平面内B原子相比具有更高的催化活性，使得该催化剂具有了卓越的光催化降解能力。Bd-Nv-C3N4显示的MB降解常数（0.03min-1）相较于对照组g-C3N4、Nv-C3N4和Bd-C3N4分别提高了10，7.5和5倍。
　　2、Ni元素掺杂多孔碳包裹碳化钼电催化析氢催化剂。将一定量的葡萄糖、钼酸铵和硝酸镍按照质量比为1.5∶1∶0.05的比例投入50mL的去离子水中。再向上述的溶液中投入5g的硅球，搅拌1小时并超声半小时后将溶液转移到有四氟乙烯衬底的高压反应釜中。加热至180℃并保温12小时，待反应结束过后将反应物冷却至室温，然后将上述反应物在80℃的烘箱中烘干。将上述干燥后的产物在氮气的氛围下于管式炉中以5℃/min的升温速率加热至800℃，并保温3小时后将得到黑色粉末。最后用2mol/L的NaOH溶液去除硅球，洗涤PH值至中性并烘干得到最终产品(Ni-PDMC@C)。实验结果表明在电流密度为10mA.cm-2时Ni-PDMC@C催化剂所对应的过电势和Tafel斜率的值均优于其相应的对照组，其中过电势为154mV，Tafel斜率值65mV.dec-1。同时Ni-PDMC@C也表现出优异的循环稳定性。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．2 杂原子掺杂碳基纳米材料在光、电催化上的应用

1．2．1 杂原子掺杂碳基纳米材料在光催化反应上的应用

1．2．2 杂原子掺杂碳基纳米材料在电催化反应上的应用

1．3 杂原子掺杂碳基纳米材料相应的制备方案

1．4 本实验研究的目的和主要内容

第二章 硼掺杂氮空位改性g-C3N4纳米材料在光催化降解上的研究

2．1 实验试剂与设备

2．1．1 实验试剂

2．1．2 实验设备

2．2 实验及表征

2．2．1 g-C3N4制备

2．2．2 光催化性能测试

2．3 结果及讨论

2．3．1 催化剂的XRD分析

2．3．2 催化剂的的形貌分析

2．3．3 催化剂的XPS分析

2．3．4 催化剂的紫外-可见光谱分析

2．3．5 催化剂的光致发光谱图分析

2．3．6 催化剂的电阻分析

2．3．7 催化剂的光催化可见光光催化性能及稳定性的评价

2．4 结论

第三章 镍掺杂多孔碳包裹碳化钼纳米复合材料制备及其电催化析氢性能的研究

3．1、实验部分

3．1．1 实验试剂

3．1．3 电催化剂的制备

3．1．4 样品电化学性能测量

3．2、实验结果和讨论

3．2．1、样品的XRD测量

3．2．2、催化剂的形貌及比表面积分析

3．2．3、催化剂的拉曼结果分析

3．2．4、催化剂的XPS测量结果分析

3．2．5、催化剂的电化学测量结果分析

3．3、结论

全文总结与实验展望

参考文献

致谢

硕士期间发表的论文