自组装有机前驱体制备可控微孔碳分子筛微球与储氢性能研究

摘要

碳分子筛微球(CMSm)是超微孔球形多孔碳质的功能材料。由于其具有独特的孔结构、高比表面积、稳定的结构等特点，在吸附与分离、储存、催化、电化学等多个领域应用广泛。　　然而，CMSm的孔结构、形貌难控制，使得其应用受限。因此设计采用多嵌段聚氧乙烯聚氧丙烯聚合物PE6800为模板，以间氨基酚醛的单体水相自组装结构为前驱体，经原位聚合及碳化制备出可调孔结构、可控形貌的CMSm。利用氮吸附、红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)及热重分析(TG)等现代结构分析技术对碳化前后产物的孔结构、化学结构、形貌、热性能及储氢性能进行了表征。研究了原位组装、聚合条件、碳化工艺及不同孔调节剂对CMSm结构的影响。主要研究工作分述如下：　　一、自组装有机前驱体碳分子筛微球的制备研究：以PE6800为软模板，间氨基苯酚(MAP)、六亚甲基四胺(HMT)有机单体自组装结构为前驱体，合成了CMSm。研究了不同碳化温度、升温速率、表面活性剂及扩孔剂加入浓度等对 CMSm结构的影响。采取氮气吸附、FT-IR、TEM和 TG等分析了材料性能特性。结果表明：400℃模板分解产生孔结构，650℃以后碳骨架逐渐形成。最终制备出微孔体积(0.73cm3/g～0.02cm3/g)可控的CMSm。　　二、碳分子筛微球孔结构的调控研究：以PE6800为软模板，MAP、HMT有机单体自组装结构为前驱体，合成了CMSm。研究聚（苯乙烯-丙烯酸）(P(St-AA)共聚微球以及二氧化硅(SiO2)微球掺入量对CMSm结构的影响。采取氮气吸/脱附、TG分析了材料性能特性。结果表明：掺入不同量的SiO2到反应体系中最后用氢氟酸除去，比表面积在567.1m2/g～1111.9m2/g，微孔孔体积在0.23cm3/g～0.44cm3/g。掺入不同量的P（St-AA）其比表面积在532.0m2/g～1680.0m2/g，微孔体积在0.21cm3/g～0.68cm3/g。　　三、碳分子筛微球的储氢性能研究：以间氨基酚醛的单体自组装结构为前驱体合成CMSm。研究了不同碳化温度及不同浓度模板剂PE6800制备的CMSm的储氢性能。结果显示，在950℃~650℃碳化温度下，-196℃/5MPa下对氢气的吸附容量分别是：2.13wt％、8.04wt%、1.82wt%、2.74wt%。在同样条件下不同浓度的模板剂在950℃下碳化所制备的CMSm的吸附容量分别为19.54wt%、10.58wt%、2.13wt%、5.41wt%。　　本论文研究丰富了孔结构参数的调节方式，初步探讨了所制备的CMSm孔结构对储氢性能的影响，为制备孔结构可控的CMSm及其在储氢应用上提供了参考。

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引言

第一章 绪 论

1.1 碳分子筛微球概述

1.2 碳分子筛微球的制备

1.3 碳分子筛微球的结构表征技术

1.4 碳分子筛微球的应用

1.5 自组装有机前驱体制备可控碳分子筛微球的介绍

1.6 本文研究内容及意义

第二章 自组装有机前驱体间氨基酚醛树脂型碳分子筛微球的制备研究

2.1 前言

2.2 实验部分

2.3 结果分析与讨论

2.4 本章总结

第三章 间氨基酚醛树脂型碳分子筛微球孔结构的调控研究

3.1 前言

3.2 实验部分

3.3 结果分析和讨论

3.4 本章总结

第四章 间氨基酚醛树脂型碳分子筛微球的储氢性能研究

4.1 前言

4.2 实验部分

4.3 结果分析和讨论

4.4 本章总结

总结

参考文献

致谢

作者简介及读研期间主要科研成果