模拟烟气条件下活性炭复合吸附剂脱汞性能及机理研究

摘要

汞是煤燃烧过程中排放的主要微量金属污染物之一，它是唯一在常温下呈液态的金属元素，具有生物放大性和累积性，因此对人体和环境的危害不容忽视。燃煤过程中，大部分汞随尾部烟气排入大气，成为大气汞的重要来源。烟气中的汞主要以三种形态存在，单质汞（Hg0）、氧化汞（Hg2+）和颗粒汞（HgP）。绝大多数的颗粒汞（HgP）可以通过静电除尘器(ESP)等除尘设备随着颗粒物除去；氧化态气态汞(Hg2+)具有水溶性，可以利用湿式脱硫装置(FGD)有效去除；气态单质汞（Hg0）难以被传统的污染控制设备所捕获，因此Hg0在总排放汞量中所占比例大。目前，控制燃煤烟气的汞已成为烟气净化的研究热点之一。本文分别使用树脂和飞灰/笋壳为原料制备含碳吸附剂，研究两种含碳吸附剂在模拟烟气条件下的脱汞性能以及其脱汞机理。
　　（1）在笋壳炭黑制备过程中，飞灰作为炭黑的骨架（或载体），固定了部分在炭化过程中挥发分中的碳元素，从而提高了笋壳炭黑的碳含量。飞灰的掺杂为笋壳炭黑提供了更大的比表面积和孔径范围丰富的孔结构（1000-10000nm），且笋壳炭黑的比表面积与飞灰含量成正比，从而提高了炭黑的脱汞效率。此外，根据 TPDD的实验结果可以得出，通过脱汞反应吸附剂表面共生成两种汞化物，一种是吸附于飞灰的汞化合物，在200℃左右脱附；另一种在280℃附近脱附，是主要吸附于碳表面的汞化合物，由此得出飞灰改性的炭黑表面形成的汞化合物热稳定较差，更容易用于炭黑的再生和循环使用。
　　（2）树脂作为碳源制备了 Fe/C复合吸附剂。采用阳离子交换树脂与Fe(NO3)3溶液进行离子交换，将含有 Fe3+离子的树脂通过粉碎、压片、热处理、炭化以及活化，制备出Fe2O3均匀分散的Fe/C复合吸附剂。主要研究了Fe掺杂、热处理、炭化和活化温度对复合吸附剂的物理化学性质以及其脱汞性能的影响。通过TG、BET、SEM和XPS等表征可知，Fe的存在可以有效抑制挥发分溢出，协同热处理提高复合吸附剂的炭收率及其比表面积。不同的炭化和活化温度形成了不同孔径分布的 Fe/C复合吸附剂。在模拟烟气条件下，反应温度分别为80、150和180℃时，活化温度为800℃的样品表现出较高脱汞性能，汞去除率分别保持在75％、29.26%和44.87%。

目录

声明

第1章 绪论

1.1燃煤过程中汞的释放过程及汞的主要形态

1.2 国内外燃煤烟气中汞控制的研究现状

1.3脱汞材料

1.4 本文研究的主要内容

第2章 实验装置和方法

2.1实验装置

2.2 实验方法

2.3程序升温脱附（TPDD）

第3章 飞灰@笋壳脱汞吸附剂的制备及脱汞性能的评价

3.1飞灰@笋壳脱汞吸附剂的制备方法及表征手段

3.2飞灰@笋壳脱汞吸附剂的表征结果

3.3 不同飞灰、笋壳和沥青掺杂比例的吸附剂对脱汞性能的影响

3.4 TPDD-吸附于吸附剂表面汞化合物种类的确定

3.5 本章小结

第4章 Fe/C脱汞吸附剂的制备及脱汞性能的评价

4.1Fe/C吸附剂制备方法和表征手段

4.2 Fe/C吸附剂的表征结果

4.3 Fe/C吸附剂在不同制备条件下脱汞性能的评价

4.4 TPDD-吸附于Fe/C吸附剂汞化合物种类的确定

4.5本章小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

致谢

参考文献

附录