直流电晕氧化结合化学吸收烟气脱硝实验及机理研究

摘要

直流电晕氧化结合化学吸收烟气脱硝是有发展前景的烟气污染治理技术。这一技术的优点在于：能耗低；完全避免了氨气泄漏二次污染；对于已经安装了湿法或半干法脱硫设备的锅炉，原有脱硫设备可同时用于脱除NO<,x>，或者把该技术与湿式静电除尘器结合，实现除尘、脱硫、脱硝一体化，这样可减少设备的投资。NO电晕氧化过程是决定电晕氧化结合化学吸收烟气脱硝技术性能优劣的关键。本文重点研究直流电晕放电自由基簇射作用下的NO电晕氧化。 本文采用有限元方法对反应器内电场进行了数值模拟。模拟结果不仅给出了采用自由基簇射技术的理论根据，而且可以指导单电极结构优化及多电极反应器设计中电极间距选取的实验研究。 对不同电极气条件臭氧生成及NO氧化进行了实验研究。结果表明，电极喷嘴出口附近能够形成强电场，强电场作用下的自由电子具有较高能量，可以使氧气大量分解，产生O<,3>等自由基氧化NO。在NO氧化过程中，发现臭氧浓度明显减少。实验中还发现，喷嘴出口附近氮气的分解能力远小于氧气的分解能力。 提出选择空气（air）、水（H<,2>O）和氧气（O<,2>）作为该技术工程应用的电极气组成成分。通过三种成分的合理组合，可形成一定氧气浓度和一定湿度的电极气。实验结果表明，电极气氧气浓度，对NO<,x>脱除效率及其能耗具有显著影响。从总的影响趋势看，放电功率一定的情况下，随着电极气氧气浓度的增加，模拟烟气中NO氧化的氧化率及其能量效率都随之提高。功率越高，电极气氧气浓度变化对它们的影响越大。在电极气氧气浓度从低到高的变化过程中，氧气浓度对模拟烟气中NO氧化的氧化率及其能量效率提高的影响程度，在发生明显变化。随着电极气氧气浓度的增加，氧气浓度增加对烟气中NO氧化的氧化率及其能量效率提高的影响作用在减弱。实验还发现，在常温状况下，电极气湿度对NO<,x>脱除效率及其能耗具有重要影响。从总的影响趋势看，放电功率一定的情况下，随着电极气湿度的增加，模拟烟气中NO氧化的氧化率及其能量效率都随之提高。 使用湿空气作为自由基源物质，研究了喷嘴电极结构变化对电晕放电特性、NO电晕氧化过程性能的影响。结果表明，3mm是电极喷嘴外径的较优值。实验发现，单电极上喷嘴数的增加有利于NO的电晕氧化。在相同电压下，随着喷嘴数的增加，由于气体电晕放电的通道数增加，总电晕区域明显增大，电晕流光在反应器横截面上的充满度增加。喷嘴数目相同时，A型电极所形成的电晕流光， 在电晕反应器内具有更好的充满度，有利于NO<,x>脱除。 对单通道多电极反应器中电极布置设计的研究发现，反应器多电极布置时，为了使结构紧凑，电极之间的间距可以选择100mm。烟气中NO在电晕反应器内的氧化，主要通过自由基化学反应完成，反应时间很短。 实验研究了烟气条件变化对反应器NO<,x>脱除特性的影响。在相同放电功率下，烟气流速和烟气中。NO浓度增加，电晕反应器对烟气中NO氧化率降低，但NO氧化的能量效率提高，而且放电功率越高，能量效率提高得越明显。烟气温度升高，起晕电压和击穿电压都降低，相同放电电压下，放电电流明显升高。烟气温度升高，对NO电晕氧化不利，实际应用时，烟气温度低于80℃为宜。 建立了NO电晕氧化过程化学动力学模型，从理论上验证了自由基生成及NO<,x>脱除机理。模型除考虑电子分子碰撞对自由基产生的贡献外，还考虑了激发态氧原子激发转移对自由基生成的贡献，同时分析了N自由基化学反应及其它相关副产物。 利用模型模拟计算了直流电晕放电NO电晕氧化过程中各种自由基的单位能量产率。计算结果表明，在自由基簇射系统中，烟气中N<,2>的分解率很小，而所期望的H<,2>O和O<,2>的分解率以及相关自由基产率很高。这从理论上说明了自由基簇射系统的节能性。 为了校验模型，本文给出了电极气氧气浓度和电极气氧气湿度变化时，反应器出口NO和NO2的浓度以及NO在电晕反应器中的电晕氧化率的模型计算结果，并同实验结果进行了比较。模型计算结果和实验结果吻合得较好，这说明本文提出的NO电晕氧化过程化学动力学模型是正确的。

目录

文摘

英文文摘

独创性声明及学位论文版权使用授权书

第一章绪论

第二章基于电场数值模拟的反应器结构选择分析

第三章电极气选择及其实验研究

第四章反应器结构对NOx脱除影响的实验研究

第五章NO电晕氧化过程化学动力学分析

第六章全文总结及展望

参考文献

作者在攻读博士学位期间发表的学术论文

致谢