纳米二氧化钛紫外光催化降解氯苯的试验研究

摘要

近十年以来，我国城市生活垃圾中焚烧处置的比例不断增加，以及2004年之后我国履行《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》的义务和要求，废弃物焚烧炉的二恶英减排控制越来越受到关注。常规的吸附控制法可实现焚烧炉二恶英排放达标，但实质只是污染物的转移。
　　 本文以氯苯类物质为二恶英的替代物，研究了氯代芳香族化合物光催化氧化降解机理和光催化还原降解的机理，以及光催化降解过程中若干影响因素，研究的主要内容如下：
　　 (1)综述了半导体材料的光催化机理，通过多种改性TiOz的应用介绍了光催化降解氯代芳香烃的降解速率和光催化降解机理，用一系列光催化降解持续性有机污染物的实例进一步阐述了这些概念，最后对光催化面对工业化应用前景进行了分析。
　　 (2)采用粉末沉积法制得的P25型纳米TiO2薄膜，质地均匀，与载体结合牢固，并选取六氯苯为目标污染物，分别研究了空气和氮气气氛下，六氯苯在纳米TiO2薄膜上的紫外光催化降解过程。通过对比研究发现，在两种气氛下纳米TiO2催化剂加入显著提高了六氯苯降解的速率。在空气和氮气气氛下，3小时后六氯苯的降解效率可达99.6％和86.1％。但是在不同的气氛下降解特性呈现了很大的差异，在此基础上分析了两种气氛下六氯苯的光催化降解机理。
　　 (3)利用双氧水氧化法制备了TiO2纳米棒阵列薄膜和TiO2纳米线阵列薄膜。利用其光催化降解六氯苯发现，在氮气气氛下纳米棒阵列薄膜对六氯苯的降解速率比P25型薄膜提高了一倍，纳米线阵列薄膜降解速率比P25型薄膜提高了50％。通过热处理前后对比发现，纳米棒阵列薄膜热处理后催化性能有大幅度的提高。不同的催化剂薄膜在氮气和空气气氛下对比中呈现了相同的降解规律。
　　 (4)利用P25型纳米TiO2薄膜光催化降解气相1，2-二氯苯实验研究中，发现在光催化降解初期阶段，吸附作用占重要地位，在之后的反应阶段，特别是吸附饱和之后，光催化降解过程占主导地位。通过1，2-二氯苯降解过程与六氯苯降解过程的对比，发现1，2-二氯苯在空气气氛下降解是经过先断环再脱氯的过程进行的，氯以HCl形式排放，而在空气氮气气氛下降解是经过先脱氯再断环的过程进行的，氯以氯离子的形态吸附在催化剂表面。

目录

文摘

英文文摘

致谢

第一章 绪 论

1.1 城市生活垃圾焚烧与二恶英污染问题

1.1.1 城市生活垃圾处理现状

1.1.2 城市生活垃圾焚烧过程中多种污染物

1.1.3 焚烧炉中二恶英的控制方法

1.1.4 氨苯类物质与二恶英的关联

1.2 二氧化钛光催化处理污染物

1.2.1 二氧化钛光催化应用现状

1.2.2 二氧化钛的光催化机理

1.2.3 二氧化钛的修饰手段

1.2.4 光催化降解氯代芳香族污染物机理分析

1.2.5 二氧化钛光催化降解氯代芳香族污染物应用

1.3 本文选题背景及主要研究内容

第二章 本文的试验装置以及氯苯检测方法

2.1 本文的试验装置

2.2 本文采用的氯苯检测方法

2.3 试验结果质量控制和质量保证

2.4 本章小结

第三章 P25型催化剂薄膜紫外光催化降解六氯苯试验研究

3.1 前言

3.2 试验部分

3.2.1 试验材料与仪器

3.2.2 P25型薄膜的制备

3.2.3 光催化降解六氯苯

3.3 主要结果讨论

3.3.1 P25型TiO2薄膜镀膜特征

3.3.2 P25型薄膜对降解过程的影响

3.3.3 光强对六氯苯降解过程的影响

3.3.4 初始浓度对六氯苯降解过程的影响

3.3.5 不同气氛下六氯苯降解机理

3.4 本章小结

第四章 多种TiO2薄膜紫外光催化降解六氯苯的试验研究

4.1 前言

4.2 试验部分

4.2.1 试验材料与仪器

4.2.2 TiO2纳米棒阵列薄膜的制备

4.2.3 TiO2纳米线阵列薄膜的制备

4.2.4 P25型纳米TiO2薄膜的制备

4.2.5 光催化降解六氯苯

4.3 主要结果与讨论

4.3.1 多种纳米TiO2薄膜的表面特征

4.3.2 催化剂加入对降解反应的影响

4.3.3 热处理对催化剂降解过程的影响

4.3.4 不同形态催化剂对降解效果的影响

4.3.5 多种催化剂在不同气氛下的降解

4.4 本章小结

第五章 P25型催化剂薄膜紫外光催化降解二氯苯的试验研究

5.1 前言

5.2 试验部分

5.2.1 试验材料与仪器

5.2.2 管内P25型催化剂薄膜的制备

5.2.3 光催化降解1，2-二氯苯

5.3 主要结果与讨论

5.3.1 发生源稳定性分析

5.3.21，2-二氯苯在催化剂薄膜表面的吸附特性

5.3.3 反应器结构对1，2-二氯苯光催化降解过程的影响

5.3.41，2-二氯苯光催化降解机理

5.3.5 模拟烟气多种污染物光催化的降解

5.4 本章小结

第六章 全文总结及展望

6.1 全文总结

6.2 本文的主要创新点

6.3 本文不足之处及下一步工作建议

参考文献

作者简历