基于热重-红外-质谱技术的煤热解产物定量分析研究

摘要

燃煤过程中气体和颗粒物等产物的测量研究，对于了解煤的形成，燃煤机理及煤的清洁利用等具有非常重要的意义。本文旨在通过热重-红外-质谱联用开展燃煤产物的定性定量测量研究，为进一步研究燃煤机理与污染物排放控制提供科学依据。
　　首先结合脉冲热分析技术重点探讨了红外光谱测量过程中载气流速，热重炉温度，检测分辨率及扫描次数对气体定量分析的影响，结果表明载气流量和热重炉温度影响气体的扩散和传输能力，分辨率和扫描次数影响光谱结构及数据采集时间，气体红外光谱标定信号受载气流量和分辨率的影响较大。
　　通过脉冲热分析技术分别建立了红外和质谱的CO2和CH4标定工作曲线，由于燃煤过程中其它产物不同程度的干扰，红外和质谱中两种气体产物定量结果出现差异，最终测得神华混煤热解过程CO2、CH4的析出量分别为65.9μg·mg-1、24.1μg·mg-1。结合固体分解法标定了CO和H2O，测得CO和H2O的析出量分别为98.7μg·mg-1和52.5μg·mg-1。
　　其次利用热重-红外-质谱测量了天池能源煤热解气体产物，发现其热解过程中主要生成有H2、H2O、NH3、CO2、CO、CH4和含C-O，C-H等官能团的气体产物，同时分析了煤种、气氛、粒径、升温速率对CO2、CO、CH4和H2O的定量析出的影响。详细讨论了质谱检测过程中烃类离子碎片受干扰的情况，选择合适的质荷比表示烃类离子碎片，分析了煤种、气氛、粒径、升温速率对烃类离子碎片及含 C-H官能团的气体产物的半定量释放规律的影响。基于上述分析，结果表明煤种、气氛、粒径和升温速率对不同产物析出规律的影响不尽相同。
　　另外，对比了高硫煤热解过程中含硫气体产物SO2、H2S和COS的红外和质谱析出曲线，修正了红外H2S和SO2析出曲线H2O的干扰，修正了COS析出曲线CO的干扰，分析了升温速率和氧气浓度对含硫气体产物的影响。同时对于在测量高硫煤热解的过程中形成的含碳颗粒物，利用瑞利近似理论估算了其浓度，计算结果表明其浓度在0-60ppb之间。

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第1章 绪论

1.1引言

1.2煤热解过程及研究手段

1.3研究进展

1.4本文研究内容

第2章 TG-FTIR-MS实验装置及标定介绍

2.1 TG-FTIR-MS实验装置

2.2标定方法及原理

2.3数据处理方法

2.4 TG-FTIR标定影响因素

2.5实验煤样

2.6本章小结

第3章 煤热解小分子气体定量

3.1引言

3.2神华混煤定量结果

3.3煤热解TG-FTIR-MS分析

3.4小分子气体产物定量分析

3.5本章小结

第4章 燃热解烃类气体产物分析

4.1引言

4.2不同工况烃类析出规律分析

4.3本章小结

第5章 燃煤过程硫化物及含碳颗粒物分析

5.1引言

5.2含硫气体产物析出

5.3含碳颗粒浓度估算

5.4本章小结

第6章 总结及工作展望

6.1全文总结

6.2本文主要创新点

6.3本文的不足之处以及对下一步的研究展望

参考文献

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